水泥工业的CO₂排放量占人类活动产生的CO₂总排放量的8%，同时水泥工业中约63%的CO₂排放量来源于水泥生产过程^[1]. 在硅酸盐水泥（ordinary Portland cement, OPC）熟料生产过程中，煅烧原料石灰石会排放大量CO₂，因此发展非硅酸盐水泥体系对建筑行业的节能减排具有重要意义. 硫铝酸盐（calcium sulphoaluminate, CSA）水泥被认为是有前景的可替代水泥^[2]. 相比于普通硅酸盐水泥，硫铝酸盐水泥的煅烧温度低100~150 ℃，能够减少27%~37%的能源消耗，相应地，减少18%~48%的CO₂排放^[3]. 硫铝酸盐水泥的水化产物含有大量钙矾石（Ett），钙矾石对CO₂的吸收能力远强于硅酸盐产物，因此采用CSA水泥制作CO₂养护制品，不仅可以减少生产过程中的CO₂排放，还可以起到碳捕获、利用和碳封存（carbon capture, utilization and storage, CCUS）的作用^[4]，实现碳利用和整体的可持续发展.

学者针对CSA水泥的碳化特性进行了大量研究. Guo^[5]使用粉煤灰、矿渣和石灰石粉等补充胶凝材料配合CSA水泥制备复合砂浆，在标准碳化条件下养护28 d，发现材料的密实度提高，孔隙率降低. Quillin^[6]对比研究CSA和OPC混凝土在相对湿度为65%室内暴露自然碳化条件下的材料微结构变化，发现CSA混凝土比OPC混凝土更容易被碳化. 自然碳化180 d的CSA混凝土外层方解石质量分数明显高于中心未碳化部分，有少量钙矾石在外层中检出，但质量分数明显低于中心未碳化层^[6]. Ndiaye等^[7]研究28 d标准养护CSA水泥浆体在 CO₂体积分数为4%、环境温度为25 ℃和相对湿度为65%条件下加速碳化10 d的材料矿相变化，发现钙矾石碳化生成碳酸钙、石膏、半水合物和无定形的氢氧化铝，碳酸钙以文石和球霰石的形式存在. Bui等^[8]观测OPC和CSA水泥浆体水化14 d后，在CO₂体积分数为4%、环境温度为20 ℃和相对湿度为65%条件下碳化12周的物相变化. 实验结果表明，OPC砂浆被部分碳化而CSA砂浆被完全碳化，由于CSA水泥中CaO质量分数低导致其抗碳化性能降低；碳化样品从表面到中心，碳酸钙质量分数逐渐减少，水化硅酸钙（calcium silicate hydrate，CSH）和Ca(OH)₂质量分数逐渐增加. 上述研究集中于CSA水泥的长期碳化，碳化时间多为水泥水化后的14~28 d，针对CSA水泥早期碳化微结构变化的研究鲜有报道. Wang等^[9]测试水胶质量比不超过0.22的CSA浆体在0.1~0.5 MPa CO₂压力下养护2 h的物相变化. 实验结果表明，碳化产物填充的样品孔隙结构更密实，较高的碳化压力会破坏样品微观结构，使孔隙率增加；碳化养护压力的增加会促进CSA水泥水化.

早期碳化的研究集中于纯OPC水泥基材料的碳化过程^[10-11]，在碳汇方面具有一定的工程应用，如El-Hassan等^[12]的测算表明，预制混凝土砌块早期碳化能够实现百万吨级碳汇. 一方面，与CSA-OPC混合浆体水化过程^[13-15]相关的研究较多，而针对该混合浆体早期碳化过程的研究尚处于空白阶段. 另一方面， CSA具有比纯OPC体系更好的环境友好性. 因此，明确早期碳化过程对CSA-OPC混合水泥浆体微结构和强度的影响，是开发高效碳汇复合水泥基材料的前提. 本研究设计CSA和OPC质量分数分别为80%和20%的CSA-OPC混合水泥净浆，开展CO₂气压分别为0.05、0.5 MPa的早期快速碳化实验，通过X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FTIR）、热重、扫描电镜（SEM）和压汞试验（MIP）表征CSA-OPC水泥浆体不同部位的化学组成、微结构形貌和孔隙结构，探讨CSA-OPC水泥浆体早期快速碳化的机制.

水泥采用标号为P ·Ⅱ 52.5R的硅酸盐水泥和强度等级为62.5R的快硬硫铝酸盐水泥，其化学组成如表1所示. 表中，w_LOI为水泥烧失量，w_T为水泥化学成分和烧失量相加所得的水泥总量. 实验用水泥的粒径分布曲线如图1所示. 图中，Φ为颗粒微分粒径分布， $ \phi $为颗粒累积体积分数，d为水泥颗粒直径. CSA水泥颗粒在直径4.37、45.71和239.83 μm处存在3个粒度分布峰，OPC水泥颗粒仅在直径26.30 μm处存在粒度分布峰. CSA水泥239.83 μm粒度分布峰主要源自水泥中掺入的石灰石颗粒，其掺量（石灰石质量占水泥质量的百分比）经X射线荧光光谱分析（XRF）约为15%. CSA的平均粒径和50%累积分布粒径分别为98.12 μm和42.76 μm，比OPC水泥的平均粒径和50%累积分布粒径分别大79.30 μm和29.12 μm.

设置水泥的重量混合比例为CSA∶OPC=4∶1，制备水灰质量比为0.4的净浆试件. 将硅酸盐水泥、硫铝酸盐水泥和水按设计配合比混合，经充分搅拌后装入20 mm×20 mm×20 mm的立方体钢模中，在温度为（20±1） ℃、相对湿度不低于95%的标准养护室内养护24 h后拆模. 拆模后的样品须经预处理再进行后续的碳化养护.

控制硬化CSA-OPC水泥块样品中自由水的质量分数，使CO₂气体更容易渗透样品^[16]. 碳化前，将样品置于40 ℃烘箱中烘干4 h，除去样品中约50%的自由水(根据热重结果获得样品自由水质量)，记录烘干前后样品质量的变化如表2所示. 表中，m₀为水泥样品初始质量，m₁为水泥样品烘干后的质量，Δm为烘干前后水泥的质量差，Δm=m₀−m₁；F为水泥烘干后水分损失的质量占水泥初始质量的百分比，F=（Δm/m₀）×100%. 为了避免空气中的CO₂对样品的污染，碳化测试前，将烘干后的试样置于密封干燥器中. 实验设置3组碳化压力，分别为0 MPa（对照组，等效CO₂体积分数为0.04%）、0.05 MPa（等效CO₂体积分数为33.3%）和0.5 MPa（等效CO₂体积分数为83.3%），碳化时长为4 h. 每组9个试件，其中6个用于3 d和28 d强度测试，其他3个分别用于压汞试验（1个）、矿相测试（1个）、碳化深度测试和SEM观测（1个）. 采用实验室自制的混凝土高压碳化反应器进行早期快速碳化养护，反应装置如图2所示. 测试时，将试件放置在碳化反应器腔内，试件相互不接触，保证试件的各个碳化表面均匀受压吸收CO₂气体. 采用温度控制器控制碳化反应器内的温度为25 ℃. 对照组样品在大气环境中（相对湿度为50%，25 ℃，CO₂体积分数为0.04%）进行自然养护. 碳化养护完成后，每组取2个样品浸泡在异丙醇液体中，避免与大气中CO₂的接触，同时防止样品继续水化，用于研究碳化后CSA-OPC浆体的微观结构特性.

碳化完成后立即进行碳化深度测试. 用矿岩切割机将立方体样品从中心切开，在样品中心面上滴适量1%酚酞指示剂，显色后即可定性地反映试件的碳化深度. 剩余部分保存在异丙醇溶液中，用于SEM观测.

微观测试前，取出保存在异丙醇溶液中的样品，分别对3组样品的外部（碳化）和中部（未碳化）取样，进行破碎和研磨，将粉末样品通过75 μm网筛，再在50 ℃条件下烘干至恒重，以避免过高温度干燥对材料微结构造成额外影响^[17]. 对干燥后样品进行XRD、FTIR和热重试验. 采用Bruker D8 Advance （德国布鲁克公司生产）仪器进行X射线衍射实验，衍射角范围为2θ=5°~90°，每次扫描步长为0.02°. 傅里叶红外光谱仪采集波长为4 000~400 cm⁻¹的红外光谱. 热重实验所用的仪器为Mettler Toledo STARe System TGA2，设定温度从50 ℃匀速加热到1 000 ℃，加热速率为10 ℃/min，并在20 ml/min的氮气氛围中进行. 压汞实验采用小尺寸块状样品，每组样品量约2 g，所用仪器为Autopore Ⅳ 9510（美国麦克尔公司生产），设定最高压约为414 MPa，每次进出汞平衡时间均为10 s. 压汞实验仅取外层样品以明确碳化对材料孔隙结构的影响. 采用FEI QUANTA FEG 650型场环境扫描电镜对碳化前后的水泥样品进行微观形貌观察、元素组成和物相组成分析.

CSA-OPC浆体在3组不同碳化压力下的碳化深度酚酞显色结果如图3所示. 可以看出，对照组样品剖面酚酞滴定后全部显色，表明该样品没有发生碳化. 对于经过0.05 MPa和0.5 MPa CO₂分压碳化4 h后的样品，显色部分显著缩小，表明CSA-OPC浆体外部原本的高碱性孔隙溶液被CO₂中和. 计算平均碳化深度和碳化面积占比，量化表征各组样品的碳化深度，计算结果如图3(d)所示. 其中h为平均碳化深度，S_c为碳化面积占比. 相比未碳化样品，在CO₂分压为0.05 MPa条件下养护4 h，样品的平均碳化深度增加到0.51 cm，平均碳化面积占比增加到76%；随着CO₂压力升至0.5 MPa，样品的平均碳化深度增至0.67 cm，平均碳化面积占比增至89%. 上述变化表明，在0.5 MPa CO₂压力下养护4 h能够使大部分水泥浆体发生碳化. 卢豹^[18]测得CO₂体积分数为20%时硅酸盐水泥碳化养护6 h后的碳化深度为1.35 mm；Mehdizadeh等^[19]测得水灰质量比为0.35的OPC水泥浆体在CO₂体积分数为20%条件下碳化养护28 d的碳化深度为4.45 mm. 与OPC相比，CSA-OPC具有更高的早期碳化效率.

CSA-OPC浆体碳化和未碳化样品的XRD谱图如图4所示. I为衍射峰强度. 在自然养护条件下，对照组样品中的主要成分有钙矾石、碳酸钙、氢氧化钙和未水化的水泥组分（如硅酸三钙C₃S），其中碳酸钙源自CSA水泥中的石灰石填料（掺量约为15%），钙矾石和氢氧化钙为CSA水泥和OPC的主要水化产物. 碳化后外部样品的钙矾石和氢氧化钙衍射峰均消失，碳酸钙衍射峰显著增强，表明早期碳养护后材料表层被完全碳化，这与酚酞测试的结果一致. 碳酸钙衍射峰强度与碳化压力没有明显相关性，但与取样位置相关. 结合图3，XRD分析和碳化深度测试的结果表明，提高压力能够显著提高CO₂进入CSA-OPC样品的速率，但是对矿物特征峰的分布没有显著影响. 图4（b）展示了衍射角在5~20°的钙矾石碳化后的物相变化. 可以看出，碳化后，钙矾石和半碳型水化硫铝酸钙（hemi-carbonate calcium sulfoaluminate hydrates，Hc-AFm）均转化为单碳型水化硫铝酸钙（mono-carbonate calcium sulfoaluminate hydrates，Mc-AFm）. 这与Skocek等^[20]观察到的现象一致.

利用FTIR进一步分析碳化压力对CSA-OPC浆体碳化后产生碳酸钙晶型的影响. 通常碳酸钙主要以无定型（非晶型）和3种晶型存在，分别是方解石（C型）、球霰石（V型）和文石（A型）. 如表3^[21]所示，在红外谱图分析中，不同晶型碳酸钙的振动频率存在一定差异. 如图5所示为CSA-OPC水泥浆体的FTIR测试结果. 图中，n为波数， $\tau $为透过率. 对照表3可以发现，样品碳化后OH弯曲振动峰3 643 cm⁻¹处的相对强度明显减弱，碳酸钙的振动峰强度显著提升. 碳酸钙主要有4种振动峰，分别用v₁表示对称的C-O振动峰，v₂表示CO₃²⁻振动峰，v₃表示不对称的C-O振动峰，v₄表示O-C-O振动峰. CSA-OPC的FTIR图中碳酸钙的吸收谱带主要集中在v₂、v₃、v₄振动带，未观察到明显的v₁振动带. 其中，在v₂、v₄振动带有许多尖锐的凸起的小峰，表明存在不同晶型的碳酸钙. v₃振动带中1 420 cm⁻¹处的C-O不对称伸缩振动峰表示存在方解石，v₄振动带中波数713 cm⁻¹处的O-C-O吸收振动峰源于方解石和文石. 对于3组样品，方解石都是样品中碳酸钙的主要存在形式. 图5中在876 cm⁻¹处的CO₃²⁻振动吸收峰表示存在方解石和球霰石. 可以看出，碳化后样品的CO₃²⁻振动吸收峰轻微地向频率更低处（874 cm⁻¹左右）偏移，特征峰变窄，说明碳化反应使部分碳酸钙从球霰石转化为方解石，且方解石和球霰石的纯度变高. 碳化外部样品在n=854 cm⁻¹处的吸收峰与文石有关，在未碳化样品中未检测到文石.

采用微分热重（DTG）和热重分析（TGA）对3组样品的碳化产物进一步表征，结果如图6所示. 图中，t为温度， $ w $为某一时刻测得的水泥质量占初始水泥总质量的百分比， $ w{'} $是 $ w $对时间的微分. 图中样品的质量损失主要集中于5个温度范围^[22]：50~140 ℃的质量损失与钙矾石脱水有关；钙矾石在低于100 ℃时开始热分解，钙矾石脱水和碳化形成部分单硫酸盐，与图4的分析结果一致. 140~200 ℃的失重是由单硫酸盐脱水造成，200~300 ℃的质量损失源于Al(OH)₃分解，400~500 ℃的质量损失由Ca(OH)₂失水引起，500~800 ℃的质量损失对应碳酸钙的脱碳.

根据DTG曲线中各阶段的质量损失计算得到各组样品的矿物组成及其质量占比如图7所示. 图中，w₁为样品中水化产物Ett、AFm、Ca(OH)₂的质量占样品总质量的百分比，w₂为样品中碳化产物CaCO₃的质量占样品总质量的百分比. 结合图6、7可以看出，碳化后样品中的钙矾石质量占比显著降低，碳酸钙质量占比明显增加，物相表征结果与XRD测试结果一致. 在DTG曲线中碳化后样品出现的单硫酸盐对应XRD检测到的AFm相；样品中Al(OH)₃以无定形的形式存在，因此在XRD分析中未能检测到DTG曲线中的Al(OH)₃^[7]. 图6(a)中在845、630 ℃处的部分质量损失表示碳酸钙的不同晶型，这与图5的分析结果一致. 进一步分析外部样品的矿物变化. 当碳化压力从大气环境升高到0.5 MPa时，钙矾石质量分数从9.6%下降到4.6%，AFm质量分数从6.3%下降到3.9%，Ca(OH)₂质量分数从6.3%下降到2.5%；碳酸钙质量分数从19.9%升高到31.2%. 热重测试的起始温度为50 ℃，Ett、AFm和水化硅酸钙的脱水过程有一定程度的耦合，这会影响图7中物相的量化，但图7表明提高碳化压力有助于提高碳化程度. Ndiaye等^{[7, 23]}的长期碳化实验得到了类似的物相结果.

如图8所示为早龄期高压碳化和未碳化不同取样位置样品的SEM图像及能谱测试（EDS）结果. 对照组样品中，大量的针状钙矾石晶体在孔隙中生长. 碳化后，外层样品的断面几乎观测不到针状钙矾石晶体，而是形成了大量颗粒状晶体，经能谱分析确定为碳酸钙. 对于中心样品，在碳化后仍可以观察到较多的针状钙矾石晶体，但与对照组相比，针状晶体数量和尺寸均显著降低，表明在碳化作用下，CSA-OPC浆体中部样品被部分碳化. 微观形貌观测结果与XRD、FTIR和DTG/TGA分析结果一致. Zhang等^[24]观察OPC砂浆碳化后的SEM图像，虽然未见到明显的碳酸钙晶体，但发现碳化后针状的钙矾石晶体长度变短. 这是因为钙矾石碳化生成了碳酸钙，由于OPC体系中钙矾石晶体稀疏，所以碳酸钙产物并不显著.

压汞试验测得3组水泥样品的孔径分布结果如图9所示. 图中， $ V_{{\rm{i}}} $为不超过某一孔径范围的孔隙体积，V为孔隙累积体积. 未碳化CSA-OPC样品的孔径分布呈双峰分布，主要孔径分别集中在40、183 nm处；碳化后，40 nm孔隙分布峰消失. 40 nm孔隙分布峰表征了CSA-OPC水化产物（如，钙矾石）间的特征空间距离；该孔隙分布峰的消失进一步表明，钙矾石碳化后消失降低了孔隙空间填充效果. 碳化后，较大尺寸的孔隙数明显增多，0.05、0.5 MPa碳化压力下的样品特征孔隙分布峰分别出现在433、553 nm处. 这表明早期碳化将导致CSA-OPC孔隙结构的粗化. 压汞试验测得未碳化样品、0.05 MPa碳化样品、0.5 MPa碳化样品的孔隙率分别为0.326、0.344和0.358，表明早期碳化使得CSA-OPC样品孔隙率增大，孔隙结构变疏松. Hargis等^[25]观察到水胶质量比为0.65的CSA砂浆在碳化后总孔隙率和特征孔径的显著增加. 原因是1）针状钙矾石的空间分割效果在被碳化后消失；2）钙矾石的碳化是体积减缩反应^[26]. 钙矾石碳化后体积减缩是文献[27]中强度和耐久性降低的微结构机制.

如图10所示为不同碳化压力下CSA-OPC样品的3、28 d强度. C为水泥的抗压强度，T为水泥养护龄期. 在早龄期CO₂压力作用下，样品的3、28 d强度均降低. 当T=3 d时，相比于对照组（平均强度为29.3 MPa），0.05、0.5 MPa压力下碳化后的样品平均强度分别降低为26.8、27.3 MPa，降幅分别为8.5%、6.8%. 养护至28 d时，未碳化水泥的平均强度为49.8 MPa，0.05、0.5 MPa压力下碳化后的样品平均强度分别降低为48.6、46.2 MPa，降幅分别为2.4%、7.2%. 碳化后CSA-OPC材料强度降低的原因是针状钙矾石转变为颗粒状碳酸钙导致材料固体体积收缩、孔隙率增大和孔隙结构疏松.

将CSA-OPC水泥浆体的早期碳化过程表示为以下主要矿物反应^[7,28-29]. 1）氢氧化钙发生碳化^[28]：

$ \mathrm{Ca}(\mathrm{OH})_2+\mathrm{CO}_2 \longrightarrow \mathrm{CaCO}_3+\mathrm{H}_2 \mathrm{O}$

2）水化硅酸钙凝胶发生碳化^[28]：

$ \begin{split} (x \mathrm{CaO} \cdot & \mathrm{SiO}_2 \cdot y \mathrm{H}_2 \mathrm{O})+x \mathrm{CO}_2 \longrightarrow x \mathrm{CaCO}_3+ \\ &\mathrm{SiO}_2 \cdot n \mathrm{H}_2 \mathrm{O}+(y-n) \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \\ \end{split}$

3）钙矾石的碳化^[7,28]：

$ \begin{split} 3 \mathrm{CaO} \cdot & \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3 \cdot 3 \mathrm{CaSO}_4 \cdot 32 \mathrm{H}_2 \mathrm{O}+3 \mathrm{CO}_2 \longrightarrow 3 \mathrm{CaCO}_3 +\\ & 3\left(\mathrm{CaSO}_4 \cdot 2 \mathrm{H}_2 \mathrm{O}\right)+2 \mathrm{Al}(\mathrm{OH})_3+23 \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \end{split}$

4）Hc-AFm的形成^[29]：

$ \begin{split} 3 \mathrm{CaO} \cdot & \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3+0.5 \mathrm{CaCO}_3+12 \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \longrightarrow \\ & 3 \mathrm{CaO} \cdot \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3 \cdot \mathrm{CaCO}_{0.5} \cdot 12 \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \end{split}$

5）Mc-AFm的形成^[29]：

$ \begin{split} 3 \mathrm{CaO} \cdot & \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3+\mathrm{CaCO}_3+11 \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \longrightarrow \\ & 3 \mathrm{CaO} \cdot \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3 \cdot \mathrm{CaCO}_3 \cdot 11 \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \end{split}$

$ \begin{split} &3 \mathrm{CaO} \cdot \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3 \cdot \mathrm{CaCO}_{0.5} \cdot 12 \mathrm{H}_2 \mathrm{O}+0.5 \mathrm{Ca}(\mathrm{OH})_2+ \\ & 0.5 \mathrm{CO}_2 \longrightarrow 4 \mathrm{CaO} \cdot \mathrm{Al}_2 \mathrm{O}_3 \cdot \mathrm{CaCO}_3 \cdot 11 \mathrm{H}_2 \mathrm{O}+1.5 \mathrm{H}_2 \mathrm{O} \end{split}$

式(4)、(5)中铝酸三钙（3CaO·Al₂O₃）源于水泥熟料，碳化后生成的CaCO₃电离出的CO₃²⁻与铝酸三钙反应生成Hc-AFm和Mc-AFm^[29-30]. 当CaCO₃较多时，生成的AFm形式以Mc-AFm为主；当CaCO₃不足时，生成Hc-AFm. Hc-AFm也可以进一步碳化形成Mc-AFm.

上述化学反应能够解释大部分物相分析结果和SEM观测结果. 未碳化样品中含有大量钙矾石晶体、少量碳酸钙晶体以及硅酸盐等水化产物. 碳化后样品中钙矾石数量明显减少，生成不同晶型的碳酸钙晶体导致碳酸钙数量普遍升高；碳化后样品的DTG曲线观察到Al(OH)₃的热分解特征峰，热重曲线140~200 ℃的质量损失对应AFm相中的单硫酸盐. Gastaldi等^[22]通过理论分析认为在CSA-OPC碳化的初始阶段及低CO₂压力条件下，AFm为主要存在相. AFm是层状双氢氧化物，具有很强的阴离子交换能力，随着CO₂压力的升高，环境中的碳酸根离子与水泥体系中的硫酸根离子在单硫酸盐层状结构中进行离子交换，释放硫酸根离子用于形成新的钙矾石以及转变为Hc-AFm和Mc-AFm. 钙矾石在之后的碳化反应中逐渐分解生成碳酸钙、氢氧化铝、石膏等产物；Mc-AFm在高压CO₂条件下能够稳定存在^[31]，因此碳化后Mc-AFm未见明显减少. 碳化反应机理如图11所示. 根据Skocek等^[20]的研究，OPC水化初期产生Hc-AFm和Mc-AFm，此时两者信号强度相近；随着养护过程中水化的继续进行，Hc-AFm信号强度基本保持不变，Mc-AFm信号强度逐渐升高. 与本研究对照组实验结果相比，CSA-OPC浆体水化后产生的Hc-AFm明显高于Mc-AFm. 这表明加入CSA水泥有利于水化形成半碳型的AFm相，从而使CSA-OPC浆体碳化过程中存在更多的Hc-AFm向Mc-AFm转变的过程，对Mc-AFm形成的反应路径有一定影响. 对于OPC体系，由于氢氧化钙碳化后生成的碳酸钙晶体体积增大，材料孔隙空间得到填充而致密，碳化后水泥浆体孔隙率降低^[32-33]. 压汞实验结果表明碳化后CSA-OPC浆体的特征孔隙尺寸增加、孔隙率增大、孔隙结构变疏松；SEM图像表明，碳化后样品的孔隙内部比对照组样品的孔隙内部更光滑. 原因是钙矾石碳化后晶体结构发生变化且体积减缩. Chen等^[26]的研究表明，钙矾石碳化后晶格参数发生较大变化，晶体体积减小导致孔隙体积增大. Hargis等^[25]的实验证实，对于高钙矾石、高水灰比的水泥，碳化后样品总孔隙率会增大. 碳化导致的晶体结构变化和孔隙结构变化也是造成高钙矾石水泥基材料碳化后强度降低的主要原因. CSA类水泥浆体碳化后孔隙粗化和微结构疏松化带来的强度降低可能不利于开发高强的混凝土材料，但是CSA类水泥高效快速的CO₂吸收效果为发展低碳建材提供了新的思路.

（1）碳化压力对水泥的碳化深度具有显著影响. 随着碳化压力增加到0.05、0.5 MPa，CSA-OPC浆体的碳化面积占比分别增加到76%、89%；环境CO₂压力提升有利于CSA-OPC浆体的碳化.

（2）碳化作用使钙矾石转变为碳酸钙、氢氧化铝和石膏，碳化样品中碳酸钙以方解石、球霰石、文石3种晶型存在. 方解石为水泥碳化/未碳化样品中碳酸钙的主要存在形式，CSA水泥中钙矾石的快速形成有助于后续水泥石的碳化.

（3）CSA-OPC浆体中存在AFm相，碳化后Hc-AFm相逐渐转化为Mc-AFm相；多矿相碳化扩展了CSA-OPC浆体的碳化路径.

（4）80% CSA+20% OPC质量配比下的水泥水化后生成大量针状钙矾石晶体填充于孔隙内，形成40、183 nm的孔隙分布峰. 碳化后样品总孔隙率增大，孔隙结构变得疏松，抑制了高强水泥骨架的形成.

（5）80% CSA+20% OPC质量配比下水泥浆体碳化后的强度相比于未碳化水泥的强度均有轻微降低，表明碳化不利于水泥石的强度增长.

（6）后续的研究中，计划优化设计水泥种类和水灰质量比，通过微观调控提高材料强度. 在钢筋混凝土结构耐久性设计前，进一步研究高碱性水泥基体碳化后对钢筋锈蚀的影响.