近年来雾霾天气的频频出现让人们对于空气质量的关注持续升温，其中颗粒物污染程度是衡量空气质量的重要指标^[1]. 颗粒物对可见光的散射效应会导致能见度降低，引发交通事故^[2]；粒径更小的细颗粒物由于具有较大的比表面积，易富集有毒、有害物质，且易随空气进入人体危害健康^[3]. 传统的静电除尘设备对细颗粒物的脱除效果有限，因此通过静电喷雾^[4-6]、声波团聚^[7-9]及相关技术强化脱除的方法受到广泛关注.

静电喷雾是结合湿法除尘和静电除尘^[10]的一种高效除尘技术，以除尘空间中的大量荷电液滴作为捕尘体，灰颗粒和捕尘体之间的距离较小，利用静电力的作用，更有利于微细粉尘的捕集^[4]. Kim等^[11]将荷电喷雾用于静电除尘器（ESP），通过实验发现纳米级颗粒物的捕集效率提高了21%~36%，静电除尘器的能耗降低. 声波团聚^[12]是将高能声场作用于含尘气体，使其中不同粒径、形态的颗粒物互相碰撞，长大成粒径较大的颗粒物或颗粒团，便于后续脱除. Sarabia等^[13]的实验发现，声波频率和气溶胶湿度影响团聚效率，在烟气中添加水蒸气可以提高团聚效率.

利用静电喷雾技术能够有效提高除尘效率，但效率受工况参数的影响较大，波动范围可以从60%到99%^[10]，因此研究荷电液滴对颗粒物的捕集特性有助于选择合适的工况，发挥静电喷雾技术的优势. 随着显微摄像和高速摄影技术的发展，直接观测和拍摄单个液滴对颗粒物的捕集过程成为可能. 左子文等^[14]拍摄了静止于极板上的颗粒及颗粒微团受静电力吸引撞击荷电液滴的过程，分析了出现排斥及反弹等现象的规律及原因；Sumiyoshitani等^[15]观测了不同颗粒被捕集后在荷电液滴上的沉积状态，发现润湿性较好的颗粒被捕集后会进入液滴内部，润湿性较差的颗粒会附着在液滴外表面，润湿性介于二者之间的颗粒2种现象均存在. 将声波与喷雾相结合提高颗粒物团聚效果是近年来研究的重要方向，根据张光学等^[16]的研究可知，添加喷雾后，声波团聚效率提高了25%~40%. 结合声波团聚与静电喷雾的方法鲜有研究. 本文搭建可视化平台，对荷电单液滴联合声波作用不同工况下的颗粒物运动轨迹及捕集特性进行直接观测，利用激光粒度仪测量颗粒粒径的变化，分析不同电声参数对颗粒运动及凝并效果的影响规律，为进一步探索提高颗粒物脱除效率的方法提供依据.

采用的实验台如图1、2所示. 分别对不同工况下的颗粒物运动过程进行拍摄，对颗粒物粒径变化进行测量.

如图1所示为颗粒运动可视化平台，包括电源和声源发生装置、气溶胶发生装置、液滴发生装置、气溶胶流道和可视化系统. 利用正高压直流电源对气溶胶进行电晕放电，负高压直流电源对悬垂单液滴进行接触荷电. 声波由SFG-1013信号发生器和QSCRMX2450功率放大器驱动YF513-1压缩式号角产生. 气溶胶由SAG-410 粉尘气溶胶发生器将来自杭州半山电场的灰颗粒与标准空气混合产生，体积流量约为1 m³/h. 实验中的悬垂单液滴使用去离子水，利用容量为0.5 μL的平头微量进样器产生，微量进样器的金属毛细针头通过与负高压电源接触对单液滴进行荷电. 流道内部尺寸为6 cm×6 cm×50 cm，相机观测面为石英玻璃，其他三面采用有机玻璃材质，距入口125 mm处水平插入一根直径为1 mm的不锈钢针电极，电极上、下流道内壁面嵌有接地钢极板，距入口250 mm为液滴悬垂处，流道上壁面开口固定微量进样器，下壁面嵌接地钢极板，流道尾端置消声海绵以在流道中形成稳定行波场. 可视化系统由LED光源、NAVITAR连续变焦镜头和Phantom V2512相机构成. 颗粒在流道中运动时，每个时刻的位置在LED光源的照亮下经变焦镜头放大后被相机拍摄并记录. 利用图像处理软件处理拍摄得到的图集，能够得到颗粒物在拍摄时间段内的运动速度、轨迹和粒径等信息.

如图2所示为颗粒物粒径变化表征实验平台，用激光检测系统替换图1中的可视化系统，并在距流道两端125 mm处均设置放电针及上下接地极板. 气溶胶颗粒和由超声波加湿器产生的液滴分别由流道两端进入，正、负直流高压电源通过放电针产生电晕放电，分别对灰颗粒和液滴群进行荷电. 在流道中经电、声作用后，在出口处用DP-02型激光粒度分析仪对气溶胶粒径分布进行分析.

在可视化实验中，调节给料机入口气压为120 kPa，对应的气体体积流量为1 m³/h. 设置LED光源光通量为2 500流明，连续变焦镜头放大倍数为6倍，高速相机分辨率为1 280×800，曝光时间为10 μs，拍摄帧频为20 000 帧/s. 观察到单液滴荷电电压增大会导致液滴变形、超过2.5 kV后液滴发生剧烈震荡，并在3.8 kV下破碎，因此选择2 kV负电压对液滴进行荷电，灰颗粒的荷电参数为+6 kV. 选用声波参数如下：频率为1 000 Hz，声压级为149 dB. 分别对液滴和灰颗粒均不荷电、仅灰颗粒荷电、仅液滴荷电、二者均荷电、仅声波作用和电声联合作用下灰颗粒相对液滴的运动及液滴对灰颗粒的捕集现象进行拍摄. 处理拍摄图集，得到颗粒的运动轨迹及时间为30 s时液滴表面灰颗粒的沉积形貌.

在粒径表征实验中，分别通过正、负电晕对灰颗粒气溶胶及超声波分散的液滴荷电，在流道中经荷电喷雾及声波作用后，在出口处由激光粒度仪测量气溶胶粒径分布. 灰颗粒气溶胶荷电的输入电压为+6 kV，液滴为−6 kV，声波参数如下：频率为1 000 Hz，声压级为149 dB.

在颗粒物运动可视化实验中，悬垂单液滴采用去离子水，直径约为1 mm，如图3所示.

在颗粒物粒径变化表征实验中，灰颗粒和液滴的粒径分布如图4所示. 图中， $d$ 为颗粒粒径； $c$ 为颗粒物的体积微分分布，即某一粒径颗粒物的体积占颗粒物总体积的百分比. 其中，液滴的中值粒径为6.66 μm，灰颗粒的中值粒径为6.88 μm.

拍摄得到的图集经处理后，得到不同工况下颗粒运动的轨迹及灰颗粒在液滴上的沉积形貌. 如图5所示为液滴和灰颗粒均不荷电（ ${{V_{\rm{p}}} = {V_{\rm{d}}} = 0} $）时的结果.

由图5（a）可以看出，非荷电工况下液滴对灰颗粒没有明显的吸引作用，灰颗粒随气流经过液滴时会发生绕流，部分被液滴拦截而附着在液滴上，实验中观察到后期大部分颗粒被液滴表面形成的颗粒树拦截而沉积. 从沉积形态上来看，灰颗粒在液滴上的自然沉积呈松散的树枝状，这种树枝状分布具有较小的空隙率，从而增大了捕获面积，具有较高的颗粒捕获效率，但会产生较高的压降^[17]. 颗粒树多分布在液滴下部，由于圆球绕流尾涡作用及部分小颗粒的布朗运动，靠近背风侧有少量分布，迎风侧由于气流速度较大、颗粒发生绕流以及液滴表面的流动特性等原因，初期只有少量灰颗粒沉积，几乎没有颗粒树的出现.

由流体力学理论可知，在无外场作用的情况下，灰颗粒主要受到流体曳力的作用，液滴对灰颗粒的作用主要为惯性捕集：

(1) ${F_{\rm{D}}} = ({{{\text{π}}d_{\rm{p}}^2}}/{8}){C_{\rm{D}}}{\rho _{\rm{g}}}(u - v)\left| {u - v} \right|.$

式中： ${d_{\rm{p}}}$ 为细颗粒物的粒径， ${C_{\rm{D}}}$ 为曳力系数， ${\rho _{\rm{g}}}$ 为气体的密度， $u$ 为气体的平均速度， $v$ 为细颗粒物的速度.

如图6所示为单方荷电的情况，其中图6（a）、（b）为仅对灰颗粒进行+6 kV电晕荷电，液滴不荷电时（V_p=+6 kV，V_d=0）颗粒的运动和沉积情况；图6（c）、（d）为仅对液滴进行−2 kV接触荷电，灰颗粒不荷电（V_p=0，V_d=−2 kV）时的实验结果.

在单方荷电工况下，2种荷电方式下的颗粒轨迹和沉积形貌有着较大的差异. 仅灰颗粒荷电时，颗粒主要是相对于液滴作绕流运动，初期颗粒的捕集主要依靠惯性拦截；仅液滴荷电时，观察到液滴对颗粒有着明显的吸引作用，距离液滴1 000 μm以内的颗粒均被吸引. 2种荷电工况下的沉积状态有着巨大的差异，在仅灰颗粒荷电工况下，沉积形貌类似于自然状态下的树状结构，且主要集中在液滴下部及背风侧，颗粒树更高且数目更多，但是由于颗粒都荷同种电荷，颗粒树之间有彼此排斥的库仑力，枝状结构的尖端分叉较多. 在仅液滴荷电状态下，颗粒的沉积行为与液滴不荷电时完全不同. 首先，从沉积位置上看，液滴荷电时颗粒均匀沉积在液滴的整个表面，迎风面和背风面没有大的差别；其次，从沉积形态上看，液滴荷电时的沉积不会出现颗粒树的形式，而是均匀细密地被吸附在液滴表面，不会因为气流产生很大阻力而出现颗粒团的掉落.

本文认为单方荷电下颗粒运动轨迹和沉积形貌的变化主要是由于极化现象产生的介电泳力. 当颗粒处于电场中时，颗粒原子或分子的正、负电荷会发生相对位移，在颗粒表面分别出现正、负电荷，称为束缚电荷或极化电荷^[18]. 当未荷电的颗粒处于荷电液滴产生的电场中时，会被极化受到介电泳力的作用而向液滴运动. 介电泳力是吸引力，表达式如下：

(2) ${{{F}}_{\rm{l}}} = p \times \nabla E,$

(3) $p = 0.5{\text{π}}{\varepsilon _{\rm{0}}}d_{\rm{p}}^{\rm{3}}\left(\frac{{{\varepsilon _{\rm{r}}} - 1}}{{{\varepsilon _{\rm{r}}} + 2}}\right)E.$

式中： $p$ 为电偶极矩， $E$ 为荷电液滴在灰颗粒所处位置处产生的电场， ${\varepsilon _0}$ 和 ${\varepsilon _{\rm{r}}}$ 分别为真空介电常数和粒子的相对介电常数.

只要有电场的存在，粒子就会极化，就会有凝并现象发生^[19]. 对于仅灰颗粒荷电的工况，在后期，已被捕获的灰颗粒附着在液滴表面产生的电场使得气流中的颗粒被极化. 极化电荷来自于原子或分子的极化，因此不同于自由电荷，不会产生转移或中和，故这些颗粒被捕集后会由于静电力作用凝结在一起，形成的颗粒树比未荷电工况下更牢固，不容易随气流倒伏和脱落.

灰颗粒和液滴均荷电（V_p=+6 kV，V_d=−2 kV）的实验结果如图7所示. 当液滴和灰颗粒荷异种电荷时，液滴对颗粒的吸引作用非常明显，且灰颗粒除了被吸引捕获在液滴下部和迎风面外，也有部分灰颗粒在静电引力的作用下发生了回转最终被吸附在液滴的背风面. 颗粒的沉积形貌类似于仅液滴荷电的情况，颗粒均匀、紧密地被吸附在液滴表面，并且随着时间的增加沉积颗粒不断增多，沉积体积变大.

当灰颗粒和液滴异极性荷电时，影响颗粒运动的主要是两者间的库仑引力. 库仑力引力的作用可以表述为

(4) ${F_{\rm{c}}} = ({q_{\rm{d}}}{q_{\rm{p}}})/({4{\text{π}}{\varepsilon _{\rm{0}}}{r^{\rm{2}}}}).$

式中： ${q_{\rm{d}}}$ 和 ${q_{\rm{p}}}$ 分别为液滴和灰颗粒的荷电量， $r$ 为荷电液滴与灰颗粒之间的距离. 随着液滴和灰颗粒距离的减小，库仑力迅速增大，使灰颗粒迅速被荷电液滴吸引和捕获.

如图8所示为仅声波作用（1 000 Hz，149 dB）下的实验结果. 声波通过携带气体介质振动而带动介质中的颗粒振动^[20]，因此灰颗粒在绕流液滴的基础上，轨迹存在往复的振动. 从轨迹上来看，单独的声波作用没有产生使颗粒趋近液滴运动的力，但是由于声波的驱动，使得颗粒间相互碰撞以及颗粒与液滴碰撞的概率增加，液滴捕获灰颗粒的可能性增大^[21]. 仅声波作用下，颗粒在液滴表面的沉积形态为小的颗粒簇或少量低矮的颗粒树，一段时间后颗粒树底部之间彼此连接形成一体. 和无声波作用相比，有声波作用的颗粒树较低矮，树枝较粗，分叉较少，这可能是因为在声波作用下较高颗粒树和较多分叉的结构不稳定，有较大的阻力.

灰颗粒在声场中运动时，由于气体介质在声波作用下振动，灰颗粒受到介质的携带作用往复振动. 颗粒受到的声波驱动力^[21]可以表示为

(5) $ \begin{split} F_{\rm{A}} = { \delta {m_{\rm{p}}}\frac{{{\rm{d}}u}}{{{\rm{d}}t}} + \frac{1}{2}\delta {m_{\rm{p}}}\frac{{{\rm{d}}(u - v)}}{{{\rm{d}}t}} + }{6{\text{π}} \mu r(u - v)}. \end{split} $

式中： ${m_{\rm{p}}}$ 为灰颗粒的质量. 右边第1项是压力梯度力，第2项是声波辐射力，第3项是流体曳力. 前2项均比第3项小2、3个数量级，一般认为颗粒在声场中运动主要受流体曳力的作用.

灰颗粒在声场作用下的运动可以表述为

(6) ${u_{\rm{p}}} = {{{u_{\rm{0}}}\sin \;(\omega t - \varphi )}}/{{\sqrt {1 + {\omega ^2}\tau _{\rm{p}}^{\rm{2}}} }}.$

式中： ${u_0}$ 为空气振动速度的幅值， $\omega $ 为角频率， $\varphi $ 为介质与颗粒振动的相位差， ${\tau _{\rm{p}}}$ 为颗粒的弛豫时间. 可以看出，颗粒的振动速度随时间呈正弦规律变化，因此颗粒轨迹出现往复的振动.

电声联合作用的实验结果如图9所示. 颗粒同时受到静电力、声波驱动的作用，灰颗粒受到库仑力吸引向液滴运动的同时，轨迹在水平方向存在往复的运动. 颗粒物的沉积形态与静电沉积类似，颗粒均匀且较紧密地分布于液滴上，没有大的颗粒树的形成. 从颗粒沉积量上来说，电声联合作用下最终的沉积体积大于单独静电作用和单独声波作用.

利用线板式结构对灰颗粒及液滴分别进行电晕荷电，使灰颗粒和液滴逆向流动以加强混合，测量不同工况下流道出口处混合颗粒的粒径分布，用 $D_{50}$ 表示中值粒径. 在实验中，控制超声波加湿器使其产生的液滴初始粒径分布与电场灰颗粒物相近，以避免对测量结果产生较大的干扰.

不同荷电工况下的颗粒粒径分布变化如图10所示. 灰颗粒和液滴的初始粒径均为单峰分布，灰颗粒原始峰值粒径为7.64 μm，中值粒径为6.88 μm，液滴中值粒径为6.66 μm. 当加入液滴且灰颗粒和液滴均不荷电时，颗粒的原始粒径峰向右移动且峰值和峰面积均减小，原始粒径峰占比从99.5%下降到了88.39%，在116 μm处出现了新的粒径峰，峰面积占颗粒体积分布的11.31%，灰颗粒中值粒径由初始的6.88 μm增加到8.2 μm；仅对灰颗粒进行+6 kV电晕放电时，在47和116 μm处出现2个较小的粒径峰，分别占颗粒总体积的3.77%和5.51%，颗粒的中值粒径增加到8.32 μm；在灰颗粒不荷电而液滴荷电−6 kV的情况下，新出现的峰出现右移，峰值处对应的粒径为150 μm，峰面积占颗粒总体积的11.11%，颗粒中值粒径增加到8.56 μm；在+6 kV对灰颗粒荷电，−6 kV对液滴荷电的情况下，原始粒径峰占比从99.5%下降到64.04%，150 μm左右处粒径峰的颗粒体积占比增加到35.96%，颗粒的中值粒径增加到9.21 μm.

增加声波作用后的颗粒粒径分布变化如图11所示. 仅声波作用时，在47和116 μm处出现了新峰， $D_{50}$ 增加到9.44 μm；在电声联合作用下，原始粒径峰占比减小到43.87%，且在37和150 μm处出现了新的粒径峰，中值粒径增加到28.23 μm.

颗粒原始粒径峰占比及中值粒径的变化如图12所示. 在加入液滴作用及单方荷电的工况下，颗粒的原始粒径峰占比下降而 $D_{50}$ 增大，但是较不明显；当灰颗粒和液滴荷异种电荷时，原始粒径峰占比由初始的99.5%下降到64.04%， $D_{50}$ 由6.88 μm增大到9.21 μm，说明混合颗粒发生了较强的凝并作用；仅声波作用下原始粒径峰占比为69.94%， $D_{50}$ 为9.44 μm，声波作用对小粒径颗粒物的减少效果弱于异种荷电，但对颗粒整体中值粒径的增大效果略优于荷电；在电声联合作用下，原始粒径峰占比及 $D_{50}$ 分别为43.87%和28.23 μm，说明电-声耦合条件下液滴对颗粒物的凝并具有显著的促进作用.

灰颗粒与带有异极性电荷的液滴在介电泳力、库仑力及声波作用力下碰撞，颗粒与液滴碰撞后被润湿. 在颗粒碰撞之后互相黏附形成团聚体的过程中，干燥颗粒物只受到范德华力作用，被润湿的颗粒物受到液桥力及范德华力的共同作用. 颗粒之间的范德华力及液桥力可以表述为

(7) ${F_{\rm{v}}} = \frac{A}{{12{Z^{\rm{2}}}}} \times \left( {\frac{{{d_1}{d_2}}}{{{d_1} + {d_2}}}} \right),$

(8) ${F_{{\rm{lb}}}} = 2{\text{π}} \gamma R\cos \theta \left[ {1 - {{\left( {1 + \frac{{2V}}{{{\text{π}}{Z^2}R}}} \right)}^{ - \frac{1}{2}}}} \right].$

式中： $A$ 为Hamaker常数（与材料相关）； ${d_1}$ 和 ${d_2}$ 为2个颗粒的直径； $Z$ 为2个颗粒间的间隔距离； $\gamma $ 为液态表面张力系数； $R$ 为颗粒有效半径， $1/R = 1/{r_1} + 1/{r_2}$，其中 ${r_1}$ 和 ${r_2}$ 分别为2个颗粒的半径； $V$ 为两颗粒间液桥的体积； $\theta $ 为颗粒接触角.

当两颗粒的粒径为不同量级时，可以简化计算颗粒所受到的液桥力^[22]：

(9) ${F_{{\rm{lb}}}} = 2{\text{π}}\gamma R.$

下面对不同粒径颗粒之间黏附力的量级进行计算，以F_a表示黏附力，包括颗粒间的范德华力和液桥力. ${d_1}$ 分别取0.1、6.88 μm， ${d_2}$ 取0.01~10 μm，颗粒间距离按照相关研究取0.4 nm^[23].

由图13可以看出，液桥力比相同状态下的范德华力大了一个数量级. 在颗粒相互碰撞形成团聚体后，颗粒所带电荷近似被中和，主要依靠范德华力及液桥力保持团聚的状态，因此喷雾的加入可以有效增强团聚体内部的黏附作用，使得团聚体更不易被分散.

荷电喷雾和声波的加入从本质上讲都是促进颗粒碰撞和凝并的措施. 电场和声场的作用主要是促进颗粒的碰撞，液滴的加入强化了凝并后的黏附，使得凝并形成的团聚体更牢固而不易被分散. 荷电的引入使得灰颗粒和液滴在介电泳力或库仑力的作用下相互吸引直至碰撞，并且改变了灰颗粒被捕集后的沉积形貌，灰颗粒在荷电液滴上紧密的吸附状态减小了气流的阻力，使团聚体更不易被再次分散. 声波促进了颗粒间及颗粒与液滴之间的相互碰撞，增加了粒径较小的颗粒物团聚长大成粒径较大的颗粒的概率^[24-25]. 在颗粒碰撞形成团聚体的过程中，颗粒间黏附力的作用比颗粒惯性或重力更重要^[26]. 根据Chang等^[27]的研究可知，对于10 μm以下的颗粒物，加入液滴引入的液桥力强度总是比干燥状态下的主要黏附力范德华力大5倍甚至更多，因此形成的团聚体更加牢固. 颗粒物粒径表征实验对微观观测结果进行宏观效果的验证. 从图12可以看出，随着液滴和电场声场的加入，颗粒凝并作用增强，原始7.64 μm处粒径峰的体积占比不断减小，中值粒径增大.

（1）在无电声作用时，颗粒相对于液滴作圆球绕流运动，主要依靠惯性被捕集；仅灰颗粒荷电时类似非荷电工况，仅液滴荷电时，因灰颗粒被液滴的电场极化而在介电泳力的作用下被液滴吸引；当液滴和灰颗粒荷异种电荷时，在库仑力的作用下吸引的范围进一步扩大；仅声波作用时，颗粒轨迹在绕流的基础上叠加了往复振动，增加了颗粒间相互碰撞的概率；在电声联合作用下，灰颗粒在向液滴运动的过程中存在沿声波传播方向的往复振动.

（2）当液滴不荷电时，被捕集的灰颗粒在液滴表面的沉积形貌均呈现树枝状，且主要位于液滴下部及背风侧，但具体情况略有不同. 自然状态下的沉积呈松散的树枝状；仅灰颗粒荷电时捕集量增大，颗粒树更高且数量增多；仅声波作用时呈较小的颗粒簇或少量低矮的颗粒树. 在液滴荷电状态下，灰颗粒均匀紧密地被吸附在液滴表面，且随着对灰颗粒荷电以及增加声波作用，捕集量增大.

（3）从颗粒粒径分布的变化可以看出：电场和声场作用可以有效地促进粒径较小的颗粒凝并成粒径较大的颗粒物. 其中，在液滴与颗粒异极性荷电的情况下， $D_{50}$ 从6.88 μm增加到9.21 μm，进一步增加声波作用后， $D_{50}$ 可达28.23 μm.

（4）电场和声场的引入增强了颗粒的碰撞和凝并，静电力和液滴存在引入的液桥力强化了凝并之后的黏附作用，因此静电喷雾技术与声波团聚技术的结合有望进一步提高颗粒物的捕集效率.

（5）由于实验条件的限制，本文可视化实验中选取的液滴粒径与实际应用存在一定的差距. 随着可视化技术的发展及新的实验台设计方案的提出，希望在今后的研究中对液滴尺寸进行控制，以便更精确地反映实际工况.