浙江大学学报(工学版), 2021, 55(11): 2115-2124 doi: 10.3785/j.issn.1008-973X.2021.11.012

能源与动力工程

高温热解煤气放电性能的影响因素

赵一飞,, 方梦祥,, 史勇敏, 夏芝香, 岑建孟

浙江大学 能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027

Factors affecting discharge performance of high-temperature coal pyrolysis gas

ZHAO Yi-fei,, FANG Meng-xiang,, SHI Yong-min, XIA Zhi-xiang, CEN Jian-meng

State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China

通讯作者: 方梦祥,男,教授. orcid.org/0000-0002-3282-8756. E-mail: mxfang@zju.edu.cn

收稿日期: 2020-12-17  

基金资助: 国家重点研发计划资助项目(2018YFB0605000)

Received: 2020-12-17  

Fund supported: 国家重点研发计划资助项目(2018YFB0605000)

作者简介 About authors

赵一飞(1997—),男,硕士生,从事高温静电除尘技术研究.orcid.org/0000-0002-9661-4589.E-mail:21827010@zju.edu.cn , E-mail:21827010@zju.edu.cn

摘要

为了提高电除尘器净化高温热解煤气时的除尘效率及稳定性,采用实验室高温放电系统研究电除尘器中温度、气氛、气体调质以及电源极性等因素对热解煤气放电性能的影响. 研究结果表明:提高温度,热解煤气的放电电流上升,起晕电压、击穿电压下降,不利于颗粒脱除. 对于高温热解煤气,降低CH4的体积分数、提高H2、CO2的体积分数,使放电电流减小,起晕电压和击穿电压升高,更利于颗粒脱除. 添加水蒸气,起晕电压升高,放电电流减小,电晕放电区间更宽,伏安特性曲线向右偏移,优化了放电性能. 在高温下通过正极性电源施加电压,标准煤气及添加水蒸气调质后的热解煤气都具有较高的击穿电压及正电晕放电区域,性能优于负极性电源.

关键词: 高温热解煤气 ; 放电 ; 气氛 ; 水蒸气 ; 电源极性

Abstract

A laboratory high-temperature discharge system was used to study factors affecting discharge performance of high-temperature coal pyrolysis gas for improving the dust remove efficiency and stability of high-temperature coal pyrolysis gas dust removal, focusing on the influence of temperature, atmosphere, conditioning optimization and power supply polarity on the discharge characteristics of pyrolysis gas. Results show that, increasing the temperature, the discharge current of the pyrolysis gas increases, and the corona and breakdown voltage decrease, which is not conducive to particle removal. For high-temperature pyrolysis gas, reducing the volume fraction of CH4 and increasing the volume fraction of H2 and CO2 reduce the discharge current, increase the corona and breakdown voltage, which is more conducive to particle removal. With adding water vapor, the corona initiation voltage increases, the discharge current obviously decreases, the corona discharge interval is wider, and the V-I characteristic curve shifts to the right, which has a more obvious optimization effect on the discharge performance. Applying voltage via positive polarity power supply at high temperature, the standard gas and the pyrolysis gas after tempering with water vapor have higher breakdown voltage and positive corona discharge area, and the performance is better than that of the negative polarity power supply.

Keywords: high-temperature pyrolysis gas ; discharge ; atmosphere ; water vapor ; power supply polarity

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本文引用格式

赵一飞, 方梦祥, 史勇敏, 夏芝香, 岑建孟. 高温热解煤气放电性能的影响因素. 浙江大学学报(工学版)[J], 2021, 55(11): 2115-2124 doi:10.3785/j.issn.1008-973X.2021.11.012

ZHAO Yi-fei, FANG Meng-xiang, SHI Yong-min, XIA Zhi-xiang, CEN Jian-meng. Factors affecting discharge performance of high-temperature coal pyrolysis gas. Journal of Zhejiang University(Engineering Science)[J], 2021, 55(11): 2115-2124 doi:10.3785/j.issn.1008-973X.2021.11.012

受限于我国的能源结构,煤炭仍是目前我国能源主要来源之一. 据国家统计年鉴的数据,2019年煤炭消费占能源消费总量的57.7%[1]. 然而,煤炭低效、粗放的原始消费方式无法满足中国对生态环境、气候变化及未来能源消费方式的需求,高效、清洁、低碳开发利用煤炭已经成为共识. 基于热解的多联产技术从整体利用的角度分级转化、分级利用,实现了煤炭的高效低污染利用,可以更好地解决资源与环境问题[2]. 但在煤热解过程中由于煤颗粒的破碎和爆裂以及可凝结颗粒物冷凝等原因,热解气相产物中夹带较多的微细颗粒物,在与凝结的液相产物黏结、团聚后,会逐渐堵塞后续工艺管道,造成系统停车、焦油品质差、热解过程含尘量大、后期油尘难分离等技术瓶颈问题[3]. 因此,热解过程中粉尘的控制、高效气固分离技术成为亟须突破的技术瓶颈,在焦油冷凝回收前尽可能多地除去高温煤气中剩余的大量细小粉尘是解决此问题的关键. 相比其他高温除尘技术,电除尘技术的系统压降低、细小颗粒的除尘效率较高、能耗低[4],能够满足热解煤气粉尘控制的技术要求,是最有潜力解决高温除尘难题的技术之一.

气体放电是电除尘技术的基本过程,在高温环境中,国内外学者针对其已经开展了一些研究,但主要在空气、氮气、氦气等气氛下进行研究. 在温度的影响方面,Shale[5]研究不同温度压力下的电晕放电区间,发现随着温度上升,起晕电压及击穿电压会相应减小,电流会相应增加;Fulyful[6]采用数值计算方法模拟20~427 ℃,101.325~405.300 kPa下的电晕放电特性,得到了相似的规律;Wang等[7]将实验研究与理论计算相结合,分析温度对电晕放电的影响;Yan等[8]对高温放电机理进行进一步分析,其将放电电流分为离子电流与电子电流,表明高温下阴极逸出功减小,热电子不断从阴极表面产生,导致电流迅速增大.

在气氛的影响方面,Weissler[9]研究H2、N2、Ar等气氛的放电特性,认为在N2、H2气氛下,负直流放电过程中不存在电晕放电过程;Akishev等[10]研究N2中的放电现象,发现在连续性吹气条件下,具有流光电晕,而封闭空间内不存在流光;Yan等[8]研究N2、CO2、SO2、空气等气氛的放电特性,发现CO2、SO2与空气的放电特性相似;Bologa等[11]发现在He与空气、N2分别混合放电时,放电电流随着He体积分数增大而增大;Xiao等[12]研究350~850 ℃时不同气氛的放电特性,发现在达到750 ℃时,气体电负性对放电特性的影响弱于温度的影响;电负性气体能够在放电过程中有效吸附电子,只要放电区域存在少量的电负性气体分子,就能大大减弱电子电离,抑制放电击穿,对形成稳定的电晕放电有较大帮助[13].

在气体调质方面,王浩霖等[14]结合模拟和实验研究300~400 ℃、相对湿度为25%~75%时烟气的放电特性,发现在加入水分后,随着相对湿度增大,起晕电压降低,低电压时电流增大,高电压时电流减小.

在电源极性的影响方面,1979年Bush等[15]在实验室环境,采用线管式除尘器对高温高压静电除尘技术进行了一系列研究,在1366 K、3550 kPa工况下,对不同极性高压电源的放电、除尘特性进行研究,发现在绝大多数工况中,负电晕放电电流比正电晕放电电流更大.

针对上述问题,探究高温环境下热解煤气在电除尘器中直流放电特性的影响因素,在线管式放电装置上考察高温热解煤气在不同温度、不同气氛、添加水蒸气调质以及不同电源极性下的放电特性,为解决高温热解煤气电除尘技术的关键问题提供理论依据.

1. 实验方法

实验所用高温放电系统如图1所示. 实验系统主要由线管式放电装置、配气装置、电路系统及加热温控系统4个部分组成. 实验所使用放电管置于管式炉的刚玉管内,为长180 mm、内径60 mm的310 s不锈钢圆管,放电电极线是一根有效长度180 mm、直径2 mm的圆杆式310S不锈钢丝,有效长度即电极线在放电管内的长度,该放电装置的异极距为29 mm. 刚玉管一侧使用聚四氟乙烯板来保证较好的绝缘性能,另一侧使用透明的石英玻璃板用于观察气体放电现象.

图 1

图 1   高温放电实验系统示意图

Fig.1   Schematic diagram of lab-scale high temperature discharge system


实验在常温20 ℃,以及高温300~700 ℃条件下进行,实验所使用气氛如表1所示. 表中,φB为体积分数. 典型的多联产热解煤气由CH4、H2、CO、CO2、N2、C2+烃类等组成,前5种组分体积分数占比90%以上,因此实验所用热解煤气由其组成,使用标准气瓶提供各气体,经由配气箱混合而成. 表1中标准煤气各组分体积分数由浙江大学1 MW煤热解燃烧多联产中试试验平台所得,使用Agilent7890A气相色谱仪器测量,其余组别为设置的实验对照组,每组调整某一组分的体积分数,其他组分的体积分数相对比例保持不变.

表 1   高温热解煤气实验气氛

Tab.1  High temperature pyrolysis gas experimental atmospheres

气氛组别 φB/%
CH4 H2 CO CO2 N2
标准煤气 49.3 26.0 11.2 8.0 5.75
1 70.0 16.0 6.6 4.8 3.50
2 35.0 33.8 14.5 10.4 7.50
3 40.0 40.0 8.8 6.4 4.00
4 57.4 15.0 12.8 9.0 6.61
5 44.0 23.0 20.0 7.0 5.20
6 55.4 29.2 9.0 6.50
7 43.5 22.6 9.6 20.0 5.00
8 53.2 28.1 12.1 6.21
9 44.0 23.0 10.0 7.0 15.00

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在实验开始前,先通入N2排空气及实验遗留气体以确保运行安全,然后调节温控仪使管式炉按10 ℃/min的升温速率到达设定温度. 通过热电偶监测放电段温度到达设定值后,打开配气装置按各气体成分设定体积流量进行配气,总体积流量为1.7 L/min以确保置换完全,并通过Agilent7890A气相色谱仪器检测气氛各组分为设定的体积分数,然后打开直流电源进行实验. 在实验过程中,电压按照设定值线性上升,每个工况维持10 min来记录电压、电流.

2. 结果与讨论

2.1. 温度对放电的影响

在实验中首先研究温度对放电特性的影响规律,主要包括温度对起晕电压、击穿电压以及放电电流的影响. 起晕电压,即气体发生电晕放电所需的最小电压,此时放电仅局限在电极周围很小范围内. 击穿电压是指气体发生火花击穿所需的最小电压,即整个气隙全部击穿,气体将由绝缘体变为良导体,电流猛增.

在标准煤气气氛中,随着温度的上升,起晕电压及击穿电压产生了明显的变化,如图2所示. 图中,θ为工况温度,U为电源电压,I为放电电流, UbUc分别为击穿、起晕电压. 电晕放电电流通常为几十至几百微安,在实验中认为电流大小达到微安级别即开始起晕,击穿电压根据端口电压达到击穿气隙临界值及观测放电管中出现象征辉光放电的亮光通道判断[8]. 由图2(a)可以看出,随着温度上升,伏安特性曲线向左上方偏移,放电电流增大. 由图2(b)可以看出,起晕电压随着温度的升高而下降,当温度从20 ℃上升至700 ℃时,起晕电压从4.825 kV下降到1.003 kV,下降了3.822 kV. 电晕放电是由电子雪崩形成的局部自持放电,温度升高导致气体分子自由程增大,电子与分子碰撞电离过程中所经过的加速距离增加,在相同电场强度下获得更高的能量,使与其碰撞的分子电离概率提高,更早地引发电子雪崩,使起晕电压减小.

图 2

图 2   温度对热解煤气放电的影响

Fig.2   Influence of temperature on discharge of pyrolysis gas


由实验结果还可以看出,击穿电压也随着温度升高而不断下降,且击穿电压下降的速率高于起晕电压,使电晕放电的区域减小. 当温度从20 ℃上升至700 ℃时,击穿电压从17.803 kV下降至4.054 kV,下降了13.749 kV. 在热解煤气的主要成分中,电负性气体CO、CO2体积分数较低,非电负性气体CH4、H2、N2体积分数较高,且非电负性气体分子无法在迁移区吸附电子形成负离子,因而无法形成局部自持放电,在放电开始后会迅速击穿形成辉光放电. 因此,高温热解煤气在放电过程中虽会具有电晕放电的特征,但是区域较为狭窄,较多时间处于辉光放电阶段.

当电源电压为15 kV,温度从20 ℃上升至700 ℃时,放电电流从1360 µA增大到6516 µA. 温度升高,加剧了电子雪崩现象,同时阴极有效逸出功减小,二次电子发射增加,使放电电流增大. 放电电流分为离子电流和电子电流,虽然温度升高使起晕电压降低、放电电流升高,但是也使得电子电流比率上升. 在电除尘器运行过程中,相比于离子,电子粒径小、速度快,对颗粒荷电的贡献较小[16],且当颗粒的荷电量饱和后,继续提高空间电荷密度对除尘效率的影响减弱,同时令能耗大大增加. 击穿电压降低,一方面使电晕放电不稳定,运行电压范围下降,难以利用;另一方面使粉尘颗粒所受电场力下降,颗粒驱进速度下降. 因此在高温下,伏安特性曲线右移,可以在颗粒饱和荷电下获得更高的电场力,更有利于提升除尘效率[8].

2.2. 气氛对放电的影响

热解煤气主要由CH4、H2、CO、CO2、N2组成,针对各组分研究高温热解煤气中气氛对放电的影响.

2.2.1. CH4体积分数变化对放电的影响

CH4为热解煤气中的最主要成分,通常占热解煤气体积的25%~45%,是非电负性气体. 高 φ(CH4)煤气及低φ(CH4)煤气各组分体积分数分别为表1中的第1、2组,CH4体积分数相较标准煤气的提高率为40%、降低率为30%,在400、600 ℃下的伏安特性曲线如图3所示.可以看出,400 ℃下标准煤气和低 φ(CH4)煤气起晕电压相近,为2.330 kV,高 φ(CH4)煤气起晕电压则为1.874 kV. 随着温度上升到600 ℃,低 φ(CH4)煤气起晕电压减小缓慢,为2.242 kV,而高 φ(CH4)煤气起晕电压为1.612 kV,与标准煤气相近. 在高电压区域,3种气体的放电电流接近,但在电晕放电区域,相同放电电压下低CH4煤气放电电流更小,即具有更高的端口电压,更利于迁移区中的颗粒迁移.

图 3

图 3   不同温度下CH4体积分数对热解煤气放电的影响

Fig.3   Influence of CH4volume fraction on pyrolysis gas discharge at different temperatures


还可以看出,在600 ℃下,高 φ(CH4)煤气放电电流有较多段的回落. 如在电源电压为2.756 kV时,放电电流为310.526 µA,在电源电压为2.798 kV时,放电电流下降到17.271 µA. 在放电过程中,放电管中心的极线上方形成碳丝,如图4中圈内图片所示. 放电管出口有水雾,且出口气体中H2、C2H4体积分数上升,CH4、CO2体积分数下降,如表2所示. 经多次验证发现上述现象在常温及高温下都存在,且在600、700 ℃下更加频繁. 这是由于CH4在直流放电中发生分解,生成氢、其他自由基以及游离态的碳,同时H2与CO2发生逆水汽变换(reverse water gas shift,RWGS)反应生成CO和H2O. 相比于低温,当处于高温时,CH4性质变得活跃,放电产生的高能电子撞击CH4分子,促进了CH4的分解反应,极线积碳导致放电的异极距缩短,令放电电流迅速上升,使得其比低 φ(CH4)煤气的放电电流更大. 而当碳丝所受重力超过电场力时,无法维持稳定的丝线形态而破碎掉落,使异极距上升,放电电流发生骤降回落,使得放电电流的曲线发生多段波动的现象;若碳丝均匀生长,没有破碎掉落,则当其与阳极相触后发生短路,端口电压下降,放电电流达到所设的安全限制,应避免此种情况发生.

图 4

图 4   600 ℃下碳丝的生长

Fig.4   Growth of carbon filaments at 600 ℃


表 2   600 ℃放电管进出气体成分对比

Tab.2  Comparison of gas composition in and out of discharge tube at 600 ℃

气氛组别 φB/%
CH4 H2 CO CO2 N2 C2H4
入口 70.0 16.0 6.6 4.8 3.5 0
出口 66.0 21.0 8.7 3.5 3.3 0.1

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2.2.2. H2体积分数变化对放电的影响

H2是热解煤气中的主要成分,通常占热解煤气体积的20%~35%,是非电负性气体. 高φ(H2)煤气及低 φ(H2)煤气各组分体积分数分别为表1中的第3、4组,H2体积分数相较标准煤气中的提高率为50%、降低率为40%,其在400、600 ℃下的伏安特性曲线如图5所示. 可以看出,在温度较低时,低 φ(H2)煤气和标准煤气有较好的相似性. 随着温度的上升,高 φ(H2)煤气起晕电压下降缓慢,从400 ℃上升到600 ℃,起晕电压从3.680 kV下降到3.020 kV,而低φ(H2)煤气则从2.134 kV下降到0.621 kV. 在高温下2种气氛中均能观测到水雾产生,高φ(H2)煤气气氛下水雾更多. 在高温下提高H2相对CO2的体积比,有利于RWGS反应的平衡向正向移动,但当H2与CO2体积比达到4∶1时,还会发生CO2甲烷化的竞争反应,在高 φ(H2)气氛下的放电管出口检测气体成分发现CH4体积分数上升,如表3所示. 在200~800 ℃下,H2与CO2的体积比为4∶1时RWGS反应平衡转化率更高[17]. 高φ(H2)煤气中电负性气体体积分数在RWGS反应的作用下升高,且水蒸气的电负性强于CO2,使起晕电压和击穿电压随温度上升而下降的趋势受到抑制.

图 5

图 5   不同温度下H2体积分数对热解煤气放电的影响

Fig.5   Influence of H2 volume fraction on pyrolysis gas discharge at different temperatures


表 3   φ(H2)气氛放电管进出气体成分对比

Tab.3  Comparison of gas composition in and out of discharge tube with high H2 volume fraction atmosphere

气氛组别 φB/%
CH4 H2 CO CO2 N2
入口 40.0 40.0 8.8 6.4 4.0
出口 44.3 38.1 12.4 4.85 3.6

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在高温下低φ(H2)煤气中CH4体积分数较高,在放电过程中有碳丝生成,且是从阳极向极线延伸,如图6中圈内图片所示,使异极距缩小,放电电流显著增大,放电的起晕、击穿提前,伏安特性曲线左移. 而高φ(H2)煤气中CH4体积分数较低,且大量的H2使平衡逆向移动,抑制了CH4的分解析碳反应.

图 6

图 6   低 φ(H2)煤气放电实验中碳丝的生长

Fig.6   Growth of carbon filament with low H2 volume fraction atmosphere


2.2.3. CO体积分数变化对放电的影响

CO通常占热解煤气体积的8%~15%,是电负性气体,高 φ(CO)煤气及低 φ(CO)煤气各组分体积分数分别为表1中的第5、6组,CO体积分数相较标准煤气中的提高率为80%、降低率为100%,其在400、600 ℃下的伏安特性曲线如图7所示.可以看出,CO在400 ℃下对热解煤气的放电性能影响微弱,高 φ(CO)煤气与低 φ(CO)煤气的放电伏安特性曲线都趋近于标准煤气;当温度上升到600 ℃,标准煤气及低 φ(CO)煤气的放电伏安特性曲线都发生左移,高 φ(CO)煤气曲线没有变化.

图 7

图 7   不同温度下CO体积分数对热解煤气放电的影响

Fig.7   Influence of CO volume fraction on pyrolysis gas discharge at different temperatures


虽然CO是电负性气体,但作为极性分子,其放电特性在常温及高温下有较大变化. 高 φ(CO)煤气及低 φ(CO)煤气在20、600 ℃时的伏安特性曲线如图8所示. 从20 ℃上升至600 ℃,高 φ(CO)煤气的起晕电压从5.825 kV下降到2.524 kV,低 φ(CO)煤气的起晕电压从3.928 kV下降到1.509 kV. 在常温下,CO吸附电子的能力较强,高 φ(CO)煤气的起晕电压及击穿电压都有所增加;但在高温下吸附电子的能力较差,其放电特性更接近非电负性气体,且经电子碰撞下会在阳极上分解出碳[16]. 非电负性气氛放电电流以电子电流为主,电流大小受电子迁移速度影响,受温度影响小,且电流会迅速增大.

图 8

图 8   CO在20、600 ℃时的放电特性对比

Fig.8   Comparison of CO discharge characteristics at 20 ℃ and 600 ℃


2.2.4. CO2体积分数变化对放电的影响

CO2通常占热解煤气体积的5%~10%,是强电负性气体,高 φ(CO2)煤气及低 φ(CO2)煤气各组分体积分数分别为表1中的第7、8组,CO2体积分数相较标准煤气中的提高率为150%、降低率为100%,其在400、600 ℃下的伏安特性曲线如图9所示.可以看出,当电源电压为3 kV,温度为600 ℃时,高 φ(CO2)煤气放电电流为141.892 µA,标准煤气和低 φ(CO2)煤气放电电流分别为354.093、742.516 µA,高 φ(CO2)煤气放电电流减小,起晕电压、击穿电压也高于标准煤气和低 φ(CO2)煤气,伏安特性曲线右移,在电晕放电区域具有较好的优化效果. CO2体积分数的上升,可以有效增强热解煤气的电负性,使迁移区的气体分子更多地吸附电子形成离子,提高了离子浓度、离子电流相对电子电流的比率,离子相比电子更易使粉尘颗粒荷电,使其性能更加优秀;且离子迁移率低于电子迁移率,使放电电流大小降低. 但随着温度继续提高,两者放电电流的差异缩小. 这是因为高温气体的分子和电子平均自由程增加而气体分子的吸附能力几乎不变,使气体分子吸附电子的概率下降.

图 9

图 9   不同温度下CO2体积分数对热解煤气放电的影响

Fig.9   Influence of CO2volume fraction on pyrolysis gas discharge at different temperatures


2.2.5. N2体积分数变化对放电的影响

N2通常占热解煤气的1%~6%,是非电负性气体,高N2煤气各组分体积分数为表1中的第9组,N2体积分数相较标准煤气的提高率为160%,其在400、600 ℃下的伏安特性曲线如图10所示. 可以看出,高φ(N2)煤气的伏安特性曲线相比标准煤气,起晕电压升高,电源电压低于6 kV时,放电电流大小相近,电源电压高于6 kV时放电电流略大于标准煤气中的电流. 高 φ(N2)煤气相比标准煤气,电离能上升,使电子雪崩受到抑制,起晕电压升高,电子电流略有减小. 但由于电负性气体的体积分数下降,且N2并没有提高负离子的相应作用,使电子电流比例上升,不利于颗粒荷电. 当温度升高时提高N2体积分数的影响下降,温度从400 ℃上升至600 ℃,起晕电压从2.960 kV下降到1.435 kV,而标准煤气起晕电压从2.330 kV下降到1.275 kV. 随着温度上升,电子、分子能量上升,气体分子的电离作用增强,因此起晕电压差距会逐渐减小.

图 10

图 10   不同温度下N2体积分数对热解煤气放电的影响

Fig.10   Influence of N2volume fraction on pyrolysis gas discharge at different temperatures


2.2.6. 气氛调质对放电的优化

通过以上研究发现,在热解煤气中,CH4体积分数上升,高温下更易发生分解及RWGS反应,导致电流快速上升及回落现象;H2体积分数上升使RWGS反应平衡正向移动,水蒸气的电负性强于CO2,使起晕电压和击穿电压随温度上升而下降的趋势受到抑制,且抑制了CH4的分解析碳反应;在高温下CO放电特性更接近非电负性气体,对热解煤气的放电性能影响微弱;高 φ(CO2)煤气通过添加电负性气体,放电伏安特性曲线右移,放电电流减小,起晕电压、击穿电压增大,在电晕放电区域具有较好的优化效果;高N2煤气相比标准煤气伏安特性曲线左移,但在高温下影响减弱. 综上判断,热解煤气中低 φ(CH4)、高 φ(H2)、高 φ(CO2)的气氛组成,更利于电除尘放电过程.

图11所示为以上3种具有优化效果的气氛及标准煤气在400、600 ℃下的伏安特性曲线. 从伏安特性曲线的偏移情况中可以看出,400 ℃下提高CO2体积分数及提高H2体积分数具有较为相近的优化效果,具有较高的起晕电压、击穿电压和较小的放电电流;600 ℃下提高H2体积分数具有较高的起晕电压,提高CO2体积分数有较宽的电晕放电区域,在低压放电时优化效果更为明显. 通过气氛调质,添加电负性气体及对化学反应进行控制,都可以优化热解煤气的放电特性.

图 11

图 11   气氛调质对热解煤气放电的优化效果

Fig.11   Optimization effect of atmosphere conditioning on pyrolysis gas discharge


2.3. H2O体积分数变化对放电的影响

水蒸气是电负性气体,电负性强于CO2气体,且其是易制备的气体并可以在多联产后续工艺中通过冷却加以脱除,添加水蒸气进行调质后的热解煤气体积分数如表4所示,H2O的体积分数从10%上升到50%.

表 4   调质煤气的气体成分

Tab.4  Composition of tempered pyrolysis gas

气氛
组别
φB/%
H2O 标准煤气
调质煤气1 10 90
调质煤气2 30 70
调质煤气3 50 50

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图12所示,比较400、600 ℃下的标准煤气和调质煤气的伏安特性曲线,各组别对应的曲线随着温度上升有明显变化. 添加水蒸气的热解煤气电负性较标准煤气增强,因此放电起晕电压升高,放电电流下降,伏安特性曲线向右偏移. 在400 ℃下,标准煤气在2.330 kV时开始放电,而调质煤气1则在3.259 kV时开始放电,调质煤气2、3在3.868 kV时开始放电. 在400 ℃下,当电源电压为8 kV时,标准煤气的放电电流为1 816.060 µA,调质煤气1、2、3的放电电流分别为1 560.569、116.964、111.424 µA,在添加30%水蒸气及50%水蒸气的工况下,下降了93.6%. 调质煤气2、3分别在11.357、14.100 kV处发生击穿,相比标准煤气具有更宽的电晕放电区域,能在功率一定的情况下提高电场力,具有更好的颗粒迁移效果. 随着温度的上升,调质提升的电负性所带来的优化效果逐渐减弱,调质煤气1、2的放电电流差异逐渐缩小,都趋近于标准煤气,但添加50%水蒸气的调质煤气3在600 ℃的低电压区域,放电电流仍低于其他组别,且上升平缓,起晕电压、击穿电压增大,具有较好的优化效果.

图 12

图 12   不同温度下H2O体积分数对热解煤气放电的影响

Fig.12   Influence of H2O volume fraction on pyrolysis gas discharge at different temperatures


2.4. 电源极性对放电的影响

在负极性放电中,电离产生的正离子向阴极(高压电极)移动,而电离产生的电子及气体分子吸附电子形成的负离子,在迁移区中向阳极(低压电极)移动,形成了电子电流及离子电流,在以非电负性气体为主的高温热解煤气中,电子电流在总电流中占的比例更高. 而在正极性放电中,阳极(高压电极)附近的电离区,电离产生的电子向阳极移动,产生的正离子则经过迁移区向阴极(低压电极)移动,因此迁移区中只有正离子,即形成离子电流. 电子体积小、迁移率高,因此其对粉尘颗粒的荷电效率低,而在正极性放电中由正离子对粉尘颗粒荷电,在高温热解煤气的电除尘技术中使用正极性电源,对热解煤气放电具有一定的优化效果[18].

图13所示,比较标准煤气在400、600 ℃下正、负极性放电的伏安特性曲线. 在正极性放电过程中,起晕电压升高,击穿电压升高,放电电流减小,伏安特性曲线右移. 由于负极性放电,电离是由电子雪崩产生的,而对于正极性放电,电离是由流光产生的,根据两者的电离机理,负电晕更易产生,起晕电压也更低[18]. 而负极性放电中迁移区电荷主要为电子,正极性放电中迁移区电荷主要为正离子,使得负极性放电电流远大于正极性放电电流,在400 ℃、电源电压6 kV下,负极性放电电流为888.807 µA,正极性放电电流仅有28.146 µA,相差约31.58倍.

图 13

图 13   400、600 ℃下正极性电源对热解煤气放电的影响

Fig.13   Influence of positive power on discharge of pyrolysis gas at 400 ℃ and 600 ℃


为了验证正极性放电的优化效果,继续以高 φ(CH4)煤气及添加50%水蒸气的调质煤气3为例,如图14所示,展示400、600 ℃下正、负极性放电的端口电压与放电电流的关系. 图中,Up为端口电压. 如图15所示为正极性电源对添加50%水蒸气的调质煤气3放电的情况.

对于未经调质优化的非电负性气氛,由图14可以看出,与标准煤气相类似,正极性放电在低温、高温下都具有明显的电晕放电区域,对于电除尘技术更为有利. 同负极性放电类似,随着温度的升高,正电晕击穿电压下降的速率高于起晕电压,使可利用的电晕放电区间缩小,从1.576 kV下降到0.636 kV.

对于经调质优化的具有较强电负性的热解煤气,由图15可以发现,600 ℃下负极性放电电流依然高于正极性放电电流. 随着温度的升高,电负性气氛的放电电流中电子电流比率超过离子电流,此时相较之下正极性放电有较高的击穿电压及较高的离子电流比率,优于负极性放电.

图 14

图 14   400、600 ℃下正极性电源对高 φ(CH4)煤气放电的影响

Fig.14   Influence of positive power on discharge of high CH4pyrolysis gas at 400 ℃ and 600 ℃


图 15

图 15   600 ℃下正极性电源对调质煤气3放电的影响

Fig.15   Influence of positive power on discharge of tempered pyrolysis gas 3 at 600 ℃


3. 结 论

(1)在标准煤气放电中,随着温度的上升,起晕电压及击穿电压下降,击穿电压下降得更快,放电电流增大. 在放电过程中电晕放电区域较为狭窄,较多时间处于辉光放电阶段.

(2)高温热解煤气主要组分为CH4、H2、CO、CO2、N2,CH4体积分数上升,析碳增加,放电电流发生快速上升及回落现象;H2体积分数上升,起晕电压和击穿电压升高,抑制CH4分解;高温CO放电特性更接近非电负性气体,对热解煤气的放电性能影响微弱;CO2体积分数上升,放电伏安特性曲线右移,放电电流减小,起晕电压和击穿电压升高,在电晕放电区域具有较好的优化效果;N2体积分数上升,伏安特性曲线左移. 热解煤气中低 φ(CH4)、高 φ(H2)、高 φ(CO2)的气氛组成,更利于电除尘放电过程.

(3)添加水蒸气的热解煤气电负性提升,起晕电压升高,放电电流减小,伏安特性曲线向右偏移,具有明显的优化效果. 随着温度上升,电负性气体的优化效果逐渐减弱,须添加更多的H2O才能维持较好的优化效果.

(4)高温热解煤气在正极性电源作用下放电,具有正电晕放电区域及较高的击穿电压,优于负极性放电.

目前对于热解煤气气氛下的放电过程研究较为不足,结合国内外研究现状,以下方向亟须开展进一步的研究:1)热解煤气气氛下放电过程中的析碳现象会使放电电流产生急剧增大并滑落的现象,对颗粒捕集效率有着严重影响,探究极线析碳的温度、电压、生长规律、放电形式、气体流速等,有助于提高除尘器运行稳定性. 2)从微观角度研究放电过程中电子、各离子的产生机制及分布,有助于深入把握复杂气氛对放电特性的影响,探寻提高放电性能、颗粒捕集效率的优化方向.

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