浙江大学学报（理学版）

浙江大学学报(理学版), 2023, 50(5): 588-596 doi: 10.3785/j.issn.1008-9497.2023.05.010

环境科学

异位生态组合修复系统对九龙江支流水体不同形态磷的净化效果

韩笑羽,1,2, 方宏达,,1, 李剑捷2, 骆冰儿2, 林佳慧2, 王馨2, 刘婉欣3, 何俊铭2, 翟佳玉2, 蓝伟斌3, 郭沛涌2

1.集美大学 港口与海岸工程学院，福建 厦门 361021

2.华侨大学 化工学院 环境科学与工程系，福建 厦门 361021

3.中科同恒环境科技有限公司，福建 厦门 361021

Purification effect of ex-situ ecological combined remediation system on different forms of phosphorus in tributaries of Jiulong River

HAN Xiaoyu,1,2, FANG Hongda,,1, LI Jianjie2, LUO Binger2, LIN Jiahui2, WANG Xin2, LIU Wanxin3, HE Junming2, ZHAI Jiayu2, LAN Weibin3, GUO Peiyong2

1.College of Harbour and Coastal Engineering，Jimei University，Xiamen 361021，Fujian Province，China

2.Department of Environmental Science and Engineering，College of Chemical Engineering，Huaqiao University，Xiamen 361021，Fujian Province，China

3.ZKTH Environmental Technology Co. Ltd. ，Xiamen 361021，Fujian Province，China

通讯作者: ORCID：https：//orcid.org/0009-0000-6777-704X，E-mail：hongdafang@126.com

收稿日期: 2022-09-19   修回日期: 2023-03-01   接受日期: 2023-03-10  

基金资助: 国家自然科学基金资助项目.  20777021
福建省自然科学基金项目.  2017J01018
厦门市高校科研院所产学研项目.  3502Z20193051

Received: 2022-09-19   Revised: 2023-03-01   Accepted: 2023-03-10  

作者简介 About authors

韩笑羽（2001—），ORCID：https：//orcid.org/0009-0008-6146-9773，女，本科生，主要从事水环境生态研究. 。

摘要

采用异位生态组合修复系统研究九龙江支流浦林溪污染水体不同形态磷净化效果及其对磷形态百分比的影响，并分析了异位生态组合修复系统各处理单元水体磷形态与环境因子的相关性。结果表明，异位生态组合修复系统对总磷（TP）、溶解态总磷（DTP）、可溶性正磷酸盐（DP）和颗粒态磷（PP）的平均总去除率分别为84.3%、84.4%、90.8%和78.9%，其中对DP净化效果最好。在异位生态组合修复系统各处理单元中，当原水水体中磷浓度较低时，泥膜共生高效混凝净水系统对TP、DTP和DP的净化效果良好，平均去除率分别可达81.4%、76.0%、84.8%，对PP的平均去除率可达66.7%；当原水水体中磷浓度较高时，泥膜共生高效混凝净水系统对TP、DTP和DP的平均去除率分别为37.8%、44.6%和45.8%，对PP的净化效果显著，平均去除率可达93.2%。当泥膜共生高效混凝净水系统出水水体磷浓度较低时，对TP和DTP的净化效果均表现为生态塘Ⅱ>生态塘Ⅰ，而对DP对TP、DTP的净化效果表现为生态塘Ⅰ>生态塘Ⅱ。对PP的净化效果均表现为生态塘Ⅱ>生态塘Ⅰ。生态塘Ⅲ对TP、DTP的净化效果存在波动，对DP的净化效果较为显著，平均去除率可达94.1%，对PP的净化效果一般。除泥膜共生高效混凝净水系统出水外，浦林溪污染水体和经异位生态组合修复系统处理的水体磷形态均以PP为主，不同形态磷占总磷百分比依次为PP>DTP>DP。Pearson相关性分析显示，异位生态组合修复系统不同处理单元水体各形态磷与pH、水温和溶解氧之间表现出不同的相关性。

关键词： 异位生态组合修复系统 ; 磷素 ; 总磷 ; 净化效果 ; 环境因子

Abstract

This paper discusses the effect of ex-situ ecological combined remediation (ESECR) system on the purification of phosphorus of different forms in the polluted water of Pulin Creek, a tributary of Jiulong River, and each unit of ESECR treatment system is analyzed on the correlation between different phosphorus forms and environmental factors. Results showed that the average total removal rate of TP, DTP, DP and PP of ESECR treatment system were 84.3%, 84.4%, 90.8% and 78.9% respectively, among them the DP purification effect was the best. In each unit of ESECR treatment system, when the phosphorus content in the raw water was low, the sludge-membrane symbiotic (SSM) high efficiency coagulation water purification system had good TP, DTP and DP purification effect, the average removal rate were 81.4%, 76.0% and 84.8% respectively, the average removal rate of PP was 66.7%; when the content of phosphorus in the raw water was high, the average removal rate of TP, DTP and DP of the SSM high efficiency coagulation water purification system were 37.8%, 44.6% and 45.8%, nevertheless, the purification effect of PP was significant, and the average removal rate was 93.2%. When the processed water of the SSM high efficiency coagulation water purification system with low phosphorus content, the purification effect of ecological pond Ⅱ on TP and DTP was better than that of ecological pond Ⅰ, but the results on DP was opposite. For PP, the purification effect in ecological pond Ⅱ was better than that in ecological pond Ⅰ regardless of the impact of phosphorus content. The purification effect of ecological pond Ⅲ fluctuated, the purification effect on DP is relatively significant, and the average removal rate was 94.1%. In addition to the SSM high efficiency coagulation water purification system, the form of phosphorus in the polluted water of Pulin Creek and purified water by ESECR technology was mainly PP, and the percentage of each form in total phosphorus appeared as PP>DTP>DP. Pearson correlation analysis showed that different phosphorus forms were correlated with pH, water temperature and dissolved oxygen (DO) in ESECR treatment system.

Keywords： ex-situ ecological combined remediation system ; phosphorus ; total phosphorus ; purification effect ; environmental factors

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本文引用格式

韩笑羽, 方宏达, 李剑捷, 骆冰儿, 林佳慧, 王馨, 刘婉欣, 何俊铭, 翟佳玉, 蓝伟斌, 郭沛涌. 异位生态组合修复系统对九龙江支流水体不同形态磷的净化效果. 浙江大学学报(理学版)[J], 2023, 50(5): 588-596 doi:10.3785/j.issn.1008-9497.2023.05.010

HAN Xiaoyu, FANG Hongda, LI Jianjie, LUO Binger, LIN Jiahui, WANG Xin, LIU Wanxin, HE Junming, ZHAI Jiayu, LAN Weibin, GUO Peiyong. Purification effect of ex-situ ecological combined remediation system on different forms of phosphorus in tributaries of Jiulong River. Journal of Zhejiang University(Science Edition)[J], 2023, 50(5): 588-596 doi:10.3785/j.issn.1008-9497.2023.05.010

磷是河流生态系统中浮游植物生长的重要限制性因子。过多的磷有可能造成藻类水华，引起生态健康风险［1］。水体中的磷除总磷外，大多以不同形式的磷酸盐存在，且各种磷形态可以相互转化。溶解态磷可被水生生物吸收转化为颗粒态有机磷，溶解态磷也可吸附于固体颗粒物表面，并随之沉降转化为颗粒态无机磷［2］。

在河流污染水体修复中，通常采用生态浮床、植物生态修复、原位曝气等原位修复系统。水体原位修复系统尽管有一定的修复效果，但存在处理效果不稳定、效率提升空间小、运行周期长等问题［3］。异位生态组合修复系统包括泥膜共生高效混凝净水系统、在生态塘基础上综合应用围隔阻控生态工程技术、底部微孔曝气、高效挂膜轻质滤料、种植水生植物等，可提高磷去除率，稳定水质，降低富营养化风险，但对实际工程不同形态磷的净化效果研究相对较少。本文针对九龙江流域支流浦林溪污染水质提升工程，采用异位生态组合修复系统研究水体不同形态磷的净化效果及去除机理，探讨该技术对水体磷形态百分比的影响，分析异位生态组合修复系统各单元水体磷与环境因子的相关性，为异位修复系统对受损河流水体污染物净化机制的深入研究提供参考。

1　材料与方法

1.1　研究区域概况

九龙江是福建省第二大河流，河流干线全长258 km，流域面积为14 741 km2。丰山溪是九龙江干流北溪合流前段典型支流，其支流为浯沧溪和浦林溪，总长22.8 km，流经石亭镇鳌门村、南山村等7个行政村，最后于浦口排涝站流入九龙江北溪。丰山溪作为重点治理流域之一，对浦林溪污染段（117°37′4″E，24°38′29″W）进行异位生态组合修复。

1.2　工艺流程及设计

浦林溪异位生态组合修复系统工艺流程如图1所示。

图1

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图1   异位生态组合修复系统工艺流程

Fig.1   Process flow diagram of ex-situ ecological combined remediation system


泥膜共生高效混凝净水系统运用自循环高密度悬浮污泥滤沉技术，去除水中悬浮物、总磷，由自循环高密度悬浮污泥滤沉高效无动力污水净化器、加药系统、污泥脱水系统组成。将原水通过取水泵送至高效无动力污水净化器，在该净化器内投加混凝剂聚合氯化铝（PAC），完成污染水体的净化，投加量为107 mg·L-1，出水进入生态塘Ⅰ，日水量为2 160 t。

生态塘Ⅰ有效水深2.3 m，面积6 563 m2，体积15 095 m3。塘内采用围隔阻控生态工程技术，共设置4条长为39~65 m，宽为7~21 m的围隔。用材质为低密度高分子聚乙烯的高效挂膜轻质滤料，直径为10~25 mm，长度为5~10 mm，堆积密度为0.075~0.080 g·cm-3，总用量90 m3。塘底采用底部曝气技术，曝气风量为7.25 m3·min-1，风压为29.4 kPa。水力停留7 d。

生态塘Ⅱ有效水深2.2 m，面积4 439 m2，体积9 766 m3。塘内种植沉水植物矮型苦草，密度为40株·m-2，塘底采用微纳米沉水曝气装置，水力停留4.5 d。

生态塘Ⅲ有效水深2.2 m，面积5 673 m2，体积12 480 m3。塘内种植沉水植物矮型苦草，密度为40株·m-2，塘底采用微纳米沉水曝气装置，水力停留5.75 d。

1.3　样品采集与测定

2021年5—10月，在河道污染水体进入泥膜共生高效混凝净水系统处理单元的原水入水口、出水口，以及生态塘Ⅰ、生态塘Ⅱ、生态塘Ⅲ的出水口分别设立采样点1~5号，每个采样点均采样7次。水样采集按照《水和废水监测分析方法》［4］进行，用采水器采集水样于250 mL聚乙烯水样瓶中，置于冰箱低温保存，带回实验室，测定前对采集的水样用GF/C滤膜过滤（孔径为0.45 μm），24 h内完成水样检测。水温和溶解氧采用便携式溶解氧测定仪现场测定，用便携式pH计测定pH，用浊度计测定浊度。

总磷（TP）、可溶性正磷酸盐（DP）和溶解态总磷（DTP）均于实验室按照《水和废水监测分析方法》测定［4］，TP与DTP的差值为颗粒态磷（PP）。

1.4　数据分析

用Excel 2013和Origin 2019软件进行数据处理和绘图，用SPSS 26.0软件进行显著性差异和相关性分析。

2　结果与分析

2.1　异位生态组合修复系统对九龙江支流水体磷的净化效果

2.1.1　异位生态组合修复系统对总磷的净化效果

异位生态组合修复系统对TP的净化效果因原水TP浓度不同存在显著差异（P<0.01）。异位生态组合修复系统不同处理单元的TP浓度和去除率分别如图2和图3所示。

图2

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图2   异位生态组合修复系统不同处理单元的TP浓度

Fig.2   Total phosphorus content in different units of ex-situ ecological combined remediation system


图3

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图3   异位生态组合修复系统对TP的去除率

Fig.3   Removal rate of total phosphorus by ex-situ ecological combined remediation system


当原水中TP浓度较低（0.363~0.798 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对TP的净化效果良好，经处理后TP浓度降至0.022~0.730 mg·L-1，平均去除率为81.4%；当原水TP浓度较高（2.219~2.497 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对TP的去除率有所下降，经处理后TP浓度降为1.020~1.853 mg·L-1，平均去除率为37.8%。当泥膜共生高效混凝净水系统出水TP浓度较低（0.022~0.189 mg·L-1）时，生态塘Ⅱ的净化效果好于生态塘Ⅰ，生态塘Ⅰ出水中TP浓度不降反升，生态塘Ⅱ的平均去除率为63.0%，出水TP浓度降至0.049 mg·L-1；当泥膜共生高效混凝净水系统出水TP浓度较高（1.020~1.853 mg·L-1）时，生态塘Ⅰ和生态塘Ⅱ对TP的净化效果均较好，经处理后TP浓度分别降至0.187~0.358 mg·L-1和0.029~0.140 mg·L-1，净化效果生态塘Ⅰ>生态塘Ⅱ（77.4%>72.6%）。生态塘Ⅲ对TP的净化效果处于波动状态，去除率较生态塘Ⅱ均有所降低，但最终出水TP浓度保持相对较低水平（0.045~0.198 mg·L-1），平均浓度为0.112 mg·L-1。异位生态组合修复系统对TP总去除率平均可达84.3%。

2.1.2　异位生态组合修复系统对可溶性总磷的净化效果

异位生态组合修复系统对DTP的净化效果因原水DTP浓度不同存在显著差异（P<0.01）。异位生态组合修复系统不同处理单元的DTP浓度和去除率分别如图4和图5所示。

图4

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图4   异位生态组合修复系统不同处理单元的DTP浓度

Fig.4   Dissolved total phosphorus content in different units of ex-situ ecological combined remediation system


图5

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图5   异位生态组合修复系统对DTP的去除率

Fig.5   Removal rate of dissolve total phosphorus by ex-situ ecological combined remediation system


当原水DTP浓度较低（0.043~0.501 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对DTP的净化效果良好，经处理后DTP浓度降至0.013~0.067 mg·L-1，平均去除率达76.0%；当原水DTP浓度较高（1.551~1.873 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对DTP的去除率有所下降，经处理后DTP浓度降至0.936~0.944 mg·L-1，平均去除率为44.6%。当泥膜共生高效混凝净水系统出水DTP浓度较低（0.017~0.027 mg·L-1）时，生态塘Ⅱ的净化效果好于生态塘Ⅰ，平均去除率为17.3%~54.0%。当泥膜共生高效混凝污水净化系统出水DTP浓度较高（0.936~0.944 mg·L-1）时，生态塘Ⅰ和生态塘Ⅱ的净化效果均较好，经处理后DTP浓度分别降至0.085~0.278 mg·L-1和0.010~0.089 mg·L-1，净化效果生态塘Ⅰ>生态塘Ⅱ（80.6%>77.9%）。生态塘Ⅲ对DTP的净化效果波动变化，但最终出水DTP浓度较低（0.013~0.091 mg·L-1），平均浓度为0.030 mg·L-1。异位生态组合修复系统对DTP总去除率平均可达84.4%。

2.1.3　异位生态组合修复系统对可溶性正磷酸盐的净化效果

异位生态组合修复系统对DP的净化效果随原水DP浓度不同存在显著差异（P<0.01）。异位生态组合修复系统不同处理单元的DP浓度、去除率如图6和图7所示。

图6

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图6   异位生态组合修复系统不同处理单元的DP浓度

Fig.6   Dissolved orthophosphate content in different units of ex-situ ecological combined remediation system


图7

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图7   异位生态组合修复系统对DP的去除率

Fig.7   Removal rate of dissolve orthophosphate by ex-situ ecological combined remediation system


当原水DP浓度较低（0.099~0.473 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统净化效果较好，经处理后DP浓度低至0.003~0.064 mg·L-1，平均去除率达84.8%；当原水DP浓度较高（1.535~1.800 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对DP的去除率有所下降，经处理后DP浓度降至0.881~0.920 mg·L-1，平均去除率为45.8%。当泥膜共生高效混凝净水系统出水DP浓度较低（0.023~0.634 mg·L-1）时，生态塘Ⅰ对DP的净化效果好于生态塘Ⅱ，生态塘Ⅱ的平均去除率约为生态塘Ⅰ的2/5；当泥膜共生高效混凝污水净化系统出水DP浓度较高（0.881~0.920 mg·L-1）时，生态塘Ⅰ和生态塘Ⅱ的净化效果均较好，经处理后DP浓度分别降至0.074~0.246 mg·L-1和0.003~0.063 mg·L-1，平均去除率分别为82.3%和85.3%，生态塘Ⅱ的净化效果好于生态塘Ⅰ。生态塘Ⅲ对DP的净化效果显著，出水DP浓度较低（0.001~0.053 mg·L-1），平均去除率可达94.1%。异位生态组合修复系统DP总去除率平均可达90.8%。

2.1.4　异位生态组合修复系统对颗粒态磷的净化效果

异位生态组合修复系统对PP的净化效果因原水PP浓度不同存在一定的差异（P<0.01）。异位生态组合修复系统不同处理单元的PP浓度、去除率如图8和图9所示。

图8

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图8   异位生态组合修复系统不同处理单元的PP浓度

Fig.8   Particulate phosphorus content in different units of ex-situ ecological combined remediation system


图9

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图9   异位生态组合修复系统对PP的去除率

Fig.9   Removal rate of Particulate phosphorus by ex-situ ecological combined remediation system


当原水PP浓度较低（0.297~0.325 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对PP有较好的净化效果，经处理后PP浓度降至0.027~0.124 mg·L-1，平均去除率为66.7%；当原水PP浓度较高（0.411~0.630 mg·L-1）时，泥膜共生高效混凝净水系统对PP有很好的净化效果，经处理后PP浓度降至0.008~0.084 mg·L-1，平均去除率为93.2%。泥膜共生高效混凝净水系统出水的PP浓度对生态塘Ⅰ、Ⅱ的净化效果无差别，均表现为生态塘Ⅱ>生态塘Ⅰ（93.4%>79.5%）。生态塘Ⅲ对PP的净化效果一般，较生态塘Ⅱ有明显下降，但最终出水PP浓度较低（0.032~0.166 mg·L-1），平均浓度为0.082 mg·L-1。异位生态组合修复系统对PP的总去除率平均可达78.9%。

2.2　异位生态组合修复系统对九龙江支流水体磷形态百分比影响

3种不同形态磷平均浓度占TP浓度的百分比如图10所示。

图10

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图10   异位生态组合修复系统中3种磷形态占TP浓度的百分比

Fig.10   The percentage of TP of three kinds of phosphorus in ex-situ ecological combination remediation system


在原水中，DTP、DP、PP的百分比分别为39.7%、36.9%、60.3%。经泥膜共生高效混凝净水系统处理后，PP的百分比降至45.9%，DTP和DP的百分比升至54.1%和46.7%。经生态塘Ⅰ处理后，DTP和DP的百分比与原水相比有所降低，分别降至33.7%和24.3%，PP的百分比升至67.5%。生态塘Ⅱ出水DTP、DP的百分比分别升至41.3%、38.1%，PP的百分比降至58.7%。生态塘Ⅲ出水DTP、DP的百分比分别降至25.5%、14.2%，PP的百分比则升至74.5%。

总体来看，经异位生态组合修复系统处理后，出水DTP和DP的百分比波动变化，最终较原水均有所降低；PP的百分比较原水有所升高。原水水体和经异位生态组合修复系统处理的水磷形态百分比均呈现PP>DTP>DP的趋势。

2.3　异位生态组合修复系统各单元不同形态磷与环境因子的相关性

异位生态组合修复系统各单元出水不同形态磷与理化因子相关性如表1所示。由表1可知，泥膜共生高效混凝净水系统出水各形态磷均与pH呈显著或极显著负相关（P<0.01），TP、DP与水温分别呈极显著正相关（P<0.01）和显著正相关（P<0.05），PP与溶解氧呈极显著负相关（P<0.01）。在生态塘Ⅰ出水中，除PP外其他形态磷均与pH呈显著（P<0.05）或极显著（P<0.01）负相关。在生态塘Ⅱ出水中，除DP外其他形态磷与pH呈显著（P<0.05）或极显著（P<0.01）正相关，PP与溶解氧呈显著负相关（P<0.05）。在生态塘Ⅲ出水中，TP、PP与pH分别呈极显著负相关（P<0.01）和显著负相关（P<0.05），DTP与溶解氧呈显著正相关（P<0.05）。

表1   异位生态组合修复系统水体中各形态磷与环境因子的相关性

Table 1  Correlation between different forms of phosphorus and environmental factors in water by ex-situ ecological combination remediation system

处理单元指标溶解氧水温pH
泥膜共生系统TP-0.2460.556**-0.518*
DTP-0.2720.363-0.651**
DP-0.2560.344*-0.641**
PP-0.562**0.383-0.736**
生态塘ⅠTP0.2270.019-0.558**
DTP0.257-0.065-0.516*
DP0.272-0.036-0.456*
PP0.1180.2850.178
生态塘ⅡTP-0.118-0.3600.601**
DTP0.094-0.1190.436*
DP0.028-0.0470.027
PP-0.454*-0.6870.730**
生态塘ⅢTP-0.080-0.026-0.539**
DTP0.436*0.0450.057
DP0.376-0.0610.072
PP-0.396-0.063-0.732*

注 *表示在0.05水平（双侧）显著相关；**表示在0.01水平（双侧）极显著相关。

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4　讨 论

4.1　异位生态组合修复系统对九龙江支流各形态磷的净化效果

浦林溪污染水体经泥膜共生高效混凝净水系统处理后，磷浓度显著下降。泥膜共生高效混凝净水系统采用了自循环高密度悬浮污泥滤沉技术并投加了PAC。PAC作为一种具有水解性的高效絮凝剂，通过静电力中和，将絮粒凝集成高强度的絮团，去除水中的PP［5-6］。王东红［7］发现，当水中TP浓度较高时，PAC对TP的去除效果较差，与本研究结果一致。这可能是由于当水中TP浓度较高时，PAC与TP之间不易产生化学结合力，故吸附力较小。由于PAC表面不存在与DTP、DP发生化学作用的分子或离子，只有在氯化铝水解形成氢氧化物后与DTP、DP发生配合作用生成难溶的配合物才可将其除去。当原水水体中DTP、DP浓度较高时，磷与氢氧化物的配合作用体现出较强的竞争效应，导致泥膜共生高效混凝净水系统的净化效果较差。本研究发现，当原水PP浓度较高时，泥膜共生高效混凝净水系统对PP的净化效果较显著。这可能是由于PAC水解存在平衡机制，当PP浓度较高时，PP与絮凝剂结合率增加促使其进行正向反应，从而增加PP的去除率。

生态塘Ⅰ主要应用围隔阻控及高效挂膜轻质滤料技术，并于塘底设置微孔曝气、推流混合工艺。研究发现，当泥膜共生高效混凝净水系统出水TP、DTP浓度较高时，生态塘Ⅰ净化效果较好。这可能是由于围隔阻控生态工程技术为整体推流布局提供了水动力条件，避免塘内出现短流区，增加了水力滞留时间，从而促进磷在水体中的物理吸附和迁移转化。LIU等［8］发现，在好氧条件下水体滞留时间长有利于磷的去除，使得磷素与滤料中的微生物充分作用，提高对磷的去除率。生态塘Ⅰ中的低密度高分子聚乙烯填料是水体中微生物接触氧化的重要生物着床体，为聚磷菌厌氧释磷、好氧过量吸磷提供条件，有助于磷的去除［9-10］。另外底部微孔曝气可显著提高塘内溶解氧水平，促进好氧菌生长，构建更为复杂的微生物群落。有研究［11］表明，微生物在有氧阶段吸收磷酸盐并聚磷合成，以维持自身细胞生长，当水中DP浓度较低时，其作为可被微生物直接利用的合成原料被有效去除，这可能是生态塘Ⅰ对低DP浓度出水表现出更显著的净化效果的原因。

生态塘Ⅱ和生态塘Ⅲ内构建矮型苦草植物群落，并采用微纳米沉水曝气工艺。沉水植物的作用被证实是磷去除的重要机制［12］，且苦草有显著的吸磷作用［13］。沉水植物一方面通过同化作用吸磷；另一方面，水生植物表面为聚磷菌等微生物提供附着空间，在植物与微生物联合作用下除磷效果倍增［14］，这是生态塘Ⅱ对各形态磷去除率较好且稳定的关键因素之一。由于植物吸收除磷的过程复杂且缓慢，当泥膜共生系统出水TP、DTP浓度较低时，生态塘Ⅱ才表现出较强的净化效果。经生态塘Ⅲ处理后，各形态磷的去除率波动变化，导致磷浓度不降反升。水生植物衰亡会反作用于环境因子，改变水体氧化还原条件及酸碱性等，磷形态转化并影响磷的沉淀吸附及生物可利用性［15-16］，这也可能是生态塘Ⅲ较其他生态塘表现出较低净化效果的原因。

4.2　异位生态组合系统对九龙江支流水体磷形态百分比的影响

水体磷的生物有效性与其形态密切相关，通过研究磷素形态百分比可进一步探究异位生态组合修复系统的净化效率。在原水水体中，PP为主要形态，经泥膜共生高效混凝净水系统处理后，PP占TP的百分比从60.2%降至45.9%。孙铎［17］的研究表明，悬浮污泥过滤技术可以强化物理除磷性能，通过絮凝、吸附、中和及截留等过程高效除磷，有效过滤水中含磷絮体，使得PP的百分比大大降低，与本研究结果一致。

在生态塘Ⅰ出水中，DTP和DP的百分比与原水相比均有所降低，分别降为33.7%和24.3%。生态塘Ⅰ采用的围隔阻控生态工程技术避免塘内出现短流区。王成端等［18］研究发现，磷的去除率与水力停留时间呈正相关，水力停留时间的延长促进了基质的吸附与水生植物对磷的吸收。此外，由于生态塘Ⅰ的低密度高分子聚乙烯填料利于生物膜附着，提高生物处理效率，同时曝气装置提高溶解氧，在好氧条件下聚磷菌可吸收胞外磷酸盐，也可有效利用溶解态磷，达到较好的除磷效果。ILYAS等［19］在对人工湿地的研究中也发现，曝气可以提高湿地系统的溶解氧，促进磷的沉淀和对基质的吸附，且利于除磷，从而降低水体磷的百分比，这与本研究结论一致。

生态塘Ⅱ和生态塘Ⅲ出水PP浓度>DTP浓度>DP浓度，MAUCIERI等［20］研究发现，沉水植物表面富集大量除磷菌，植物根系会吸收并利用水体中的反应活性磷，使得DP的百分比较DP低。而两个配置相同的生态塘出水中磷百分比不同，可能与塘内含有的微生物群落种类不同有关。研究［21-22］发现，持续好氧的环境不利于磷酸盐生物还原反应的进行，对于某些除磷微生物而言，在良好的吸磷条件下，如果调整供气量，则好氧区生物群落环境发生变化，这可能是生态塘Ⅱ和生态塘Ⅲ出水中磷百分比变动较大的原因。

4.3　异位生态组合修复系统各单元磷形态与环境因子的相关性

研究发现，泥膜共生高效混凝净水系统出水中各形态磷均与pH呈显著或极显著负相关，即磷去除效果与pH呈显著或极显著正相关。有研究表明，高碱度的PAC絮凝剂对除磷微生物的生物膜通透性产生正向影响，有利于磷的生物分解。当pH处于微碱性时，自循环高密度悬浮污泥颗粒稳定，除磷效果高效稳定［23］。在生态塘Ⅰ中，除PP外，其他3种磷均与pH呈显著或极显著负相关。生态塘Ⅰ采用的低密度高分子聚乙烯填料附着大量的除磷微生物。巩有奎等［24］发现，当pH为6.5~8.0时，聚磷菌对有机物的吸收速度加快且水解能力增强。类似地，任皓甜等［25］研究发现，中碱性条件更易促进聚磷微生物好氧吸磷，此外，pH的升高也可能促进磷酸盐沉淀到菌胶团，从而降低DP浓度。而本研究中生态塘Ⅰ的pH为6.9~7.6，有利于聚磷菌吸磷。生态塘Ⅱ中的矮型苦草植物根系分泌H+或有机酸导致根际周边pH降低，易使水体磷转化为溶解态，促进植物群落对DTP的吸收和利用，而生态塘Ⅲ中的TP、PP与pH呈负相关，具体原因有待进一步研究。

磷在泥膜共生高效混凝净水系统内部与表面的扩散转移过程受水温影响，随着水温升高，净化系统表面的液膜阻力减小，磷更容易进入内部而被吸附截留在水中，使水体中TP和DP的浓度增加，从而与水温呈正相关［26］。温度也会影响微生物酶促反应速率和磷净化效果，DU等［6］对垂直流人工湿地除磷性能的研究表明，环境温度升高会降低微生物对TP的利用率，即TP浓度与水温呈正相关，CHEN等［27］也得到相同的结果。

经泥膜共生高效混凝净水系统和生态塘Ⅱ处理后水体中PP与溶解氧呈极显著或显著负相关，可能是微孔曝气增加了PP的布朗运动强度，有利于系统去除PP。而曝气对DTP的去除并未获得显著效果，经生态塘Ⅲ处理后水体中DTP与溶解氧呈显著正相关。这可能是由于持续曝气不利于形成稳定的聚磷菌团，从而无法持续地吸收磷［28］。

5　结 论

（1） 在异位生态组合修复系统各处理单元中，当原水水体中磷浓度较低时，泥膜共生高效混凝净水系统对TP、DTP和DP的净化效果良好；原水水体中磷浓度较高时则相反。泥膜共生高效混凝净水系统对PP均有良好的净化效果，不受原水PP浓度的影响。当泥膜共生高效混凝净水系统出水磷浓度较低时，TP和DTP的净化效果均表现为生态塘Ⅱ>生态塘Ⅰ，而对DP的净化效果则表现为生态塘Ⅰ>生态塘Ⅱ；当泥膜共生高效混凝净水系统出水磷浓度较高时，生态塘Ⅰ、Ⅱ对TP、DTP和DP的净化效果则相反。泥膜共生高效混凝净水系统对PP的净化效果随原水PP浓度增加而增大，对PP的净化效果均表现为生态塘Ⅱ>生态塘Ⅰ。生态塘Ⅲ的净化效果波动变化，对DP的净化效果较为显著，平均去除率达94.1%。异位生态组合修复系统对TP、DTP、DP和PP的平均去除率分别为84.3%、84.4%、90.8%、78.9%，其中对DP的净化效果最好。

（2） 经异位生态组合修复系统处理后水体中DTP和DP占TP的平均百分比均有所下降，PP占TP的百分比上升。其中DTP和DP的百分比呈现升高—下降—再升高—再下降的M形变化；PP的百分比与DTP和DP相反，呈W形变化，但最终出水PP的百分比超过原水的。处理前后各形态磷占总磷的百分比为PP>DTP>DP。

（3） 异位生态组合修复系统各处理单元磷形态与环境因子、pH、水温和溶解氧之间表现出不同的相关性。

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