液滴碰撞固体壁面现象广泛存在于自然、生活以及工业领域，液滴碰撞行为及动力学引起了研究者的极大关注[1-3].受表面湿润性以及液滴性质的影响，液滴碰撞表面后一般会发生扩展、反弹、子液滴发射、飞溅等行为.对这些行为及动力学特性的研究是许多实际应用的前提，如在喷雾冷却技术中液滴碰撞直径及速度越大，换热系数越大[4]，汽-水分离器内液滴碰撞所形成的液环会影响液滴分离过程及子液滴的形成[5]，在洗涤和镀膜等化工过程中，提高润湿速率和润湿面积有利于环保和降低成本[6].
许多学者通过理论分析、实验以及数值模拟等手段进行研究.液滴行为的研究是基础研究中的重要内容.Sikalo等[7]通过实验证实，液滴碰撞壁面后会发生扩展、回缩、部分反弹及完全反弹等行为，对碰撞速度、流体性质、表面湿润性等影响因素作了定性分析.Rioboo等[8]根据能量守恒得到液滴在超疏水表面反弹的临界撞击速度，通过实验方式验证该结论.Roeland等[9]针对碰撞液滴与壁面之间空气膜的发展规律，研究疏水表面微观结构高度与距离对空气膜的影响.液滴动力学的研究是应用研究的潜在要求，包括液滴扩展规律[10-12]、最大扩展直径预测[13-15]、小液滴发射行为[16-17]以及气膜机理研究[18]等.研究者通过流体动力学以及能量守恒等理论揭示液滴行为规律，建立许多有效模型，并在一些表面上通过实验得到验证.这些研究大多集中于某一类表面，针对多种润湿性表面的综合性研究较少.
本文制备了超亲水、亲水、超疏水高黏附、超疏水低黏附4类湿润性差异较大的表面，在较大范围的We工况下，研究不同大小的液滴在4类表面的行为特征，分析液滴在不同湿润性表面的动力学机理.
1 实验材料和方法 1.1 表面制备及表征为了得到超亲水、亲水以及超疏水高黏附、超疏水低黏附4类不同湿润性表面，采用紫铜为原材料.紫铜经过去离子水、丙酮、酒精、稀盐酸、去离子水等清洗过程，得到干净紫铜表面，即为亲水表面.将干净紫铜表面浸泡在质量分数为30%的H2O2溶液中8 h得到超亲水表面；干净紫铜表面经过KOH和K2S2O8混合溶液腐蚀以及高分子修饰等过程得到超疏水低黏附表面；将超疏水低黏附表面放入沸水中加热0.5 h，即可得到超疏水高黏附表面.表 1描述了各表面的特性参数.
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表 1 液滴碰撞实验中4类表面的湿润性特性 Table 1 Wettability characteristics of four surfaces in drop collision experiment |
如图 1所示为4类湿润性表面在不同放大倍数下的扫描电镜图.如图 1(a)、(b)所示分别为超亲水表面在不同放大倍数下的扫描电镜图.可以看出，该表面分布着nm级片状结构，厚度约为10 nm.如图 1(c)、(d)所示为亲水表面在不同放大倍数下的扫描电镜图.可以看出，该表面光滑平整，几乎没有微观结构.如图 1(e)、(f)所示为超疏水低黏附表面不同放大倍数下的扫描电镜图.可以看出，该表面分布着大小基本相等的μm级颗粒状结构，颗粒直径约为3 μm，颗粒上分布着nm级沟壑，宽度约为110 nm.如图 1(g)、(h)所示为超疏水高黏附表面的不同放大倍数的扫描电镜图.可以发现，该表面与低黏附表面的结构相似，但颗粒结构较少，颗粒上的nm级沟壑宽度较大，约为200 nm.
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图 1 不同表面的扫描电镜图 Fig. 1 SEM images of different surfaces |
为了更好地反映湿润性对液滴行为特性的影响，利用不同大小液滴在不同的高度下进行液滴碰撞4类湿润性表面的实验.实验系统如图 2所示，该系统主要由支架、注射泵、挡风玻璃、液滴、实验表面、高速摄影仪等组成.通过上、下移动支架调节液滴高度，改变液滴初始速度，从而改变We；通过计算机控制注射器产生液滴，液滴在重力作用下碰撞表面，在缓慢注液的条件下，针头内径、表面张力、针头顶端的亲疏水性是影响液滴尺寸的关键因素，通过改变针头直径，可以得到不同直径的液滴.在LED灯光下，高速摄影仪拍摄液滴的动态行为，将图片存储于计算机上.拍摄速度为4 000张/s；图片的分辨率为1 016×1 016像素，尺寸分辨率为14.1 μm/像素.
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图 2 液滴碰撞表面实验系统 Fig. 2 Experimental system of bubble impacting surface |
实验分析方法与文献[19]相似，通过Matlab对图片进行像素分析，以测量液滴直径及扩散直径.初始速度的测量是通过像素分析，测量碰撞表面瞬间的液滴与碰撞前Δt、2Δt、3Δt时间间隔的3张图片中液滴的距离，分别为L1、L2，L3；然后通过距离与时间，计算出加速状态下的液滴碰撞速度v0.
由于图片的尺寸分辨率为14.1 μm/像素，测量误差约为0.03 mm.液滴近似椭圆，以当量直径D0=(DvDh2)1/3来衡量液滴的大小，其中，Dh为水平直径，Dv为垂直直径.为了降低误差，在实验前取多次测量的平均值作为D0，分别为1.96、2.61、3.06 mm.实验工质为去离子水，环境温度保持在25 ℃.
2 实验结果与讨论 2.1 液滴碰撞4类表面的宏观流动特性在实验中，液滴下降高度分布在0.2 ~1 100 mm内，根据无量纲数计算公式
| $Re = \frac{{\rho {v_0}{D_0}}}{\mu },$ | (1) |
| $We = \frac{{\rho v_0^2{D_0}}}{\sigma }.$ | (2) |
式中：ρ为密度，μ为动力黏度，σ为表面张力.得到We分布于0.11~597.12，对应的Re分布于140.28~10 403.31.在不同的We工况下，液滴碰撞同一类表面的行为有巨大的差异.在Re-We坐标下，将各表面的液滴行为分为不同的种类现象，如图 3所示.
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图 3 We-Re坐标下的液滴行为分区图 Fig. 3 Droplet behavior regions in coordinates of We versus Re |
如图 3(a)所示为液滴碰撞超亲水表面的行为分类，在We从小到大的实验过程中，液滴会发生2类现象：当We＜1.09，Re＜443.6时，液滴在表面发生铺展，并伴随着小液滴的弹射现象；当We>1.63，Re>543.6时，液滴仅在表面发生铺展.这是因为在液滴铺展过程中，子液滴弹射行为与毛细波有关.当v0满足条件：
| ${\left( {\frac{\sigma }{{\rho {D_0}}}} \right)^{1/2}} ＜ {v_0} ＜ {\left( {\frac{{{\sigma ^2}}}{{\eta \rho {D_0}}}} \right)^{1/3}}$ | (3) |
时，液滴将在铺展过程中产生毛细波[20].小液滴的弹射行为由液滴的快速扩展及毛细波对上部液滴的阻碍两部分因素共同决定[21].液滴的快速铺展是导致小液滴弹射的间接因素，毛细波对上部液滴的阻碍是导致小液滴弹射的直接因素，毛细波向液滴顶部的传播，阻碍上部液滴惯性坍塌，造成液滴上、下两部分的速度差，从而发生液滴弹射；液滴碰撞的惯性作用及液滴的表面张力会阻碍小液滴弹射.在实验中，发生子液滴弹跳的速度为0.06~1.09 m/s，通过式(3)计算得到理论速度为0.19~1.43 m/s，差异的出现是由于表面特性的差异：液滴在超亲水表面的铺展速度非常快，在较低的碰撞速度下能够产生毛细波，从而产生小液滴；当速度较大时，惯性作用阻碍毛细波在液滴上端形成颈部，导致理论值比实验值偏大.
如图 3(b)所示为液滴碰撞亲水表面的行为特性分类，在We从小到大的实验过程中，液滴会发生3类现象：当We＜10.86，Re＜1 402.78时，液滴碰撞表面后，铺展程度非常小，不发生反弹，而是沉积于表面上；当13.57＜We＜32.57, 1 568.36＜Re＜2 429.59时，液滴铺展程度稍微增大，然后回缩.在液滴回缩的过程中，顶端发生子液滴反弹现象；当We>43.43，Re>2 805.54时，液滴的铺展程度进一步增大，但回缩程度较小.这是因为在低We下，液滴的惯性作用小，同时，亲水表面的黏附性较小，液滴不能在湿润性作用下快速铺展，从而不能产生小液滴；随着We的增大，惯性影响逐渐增大，液滴铺展过渡到惯性铺展，这有效抑制了小液滴的产生，然而在液滴回缩过程中，表面张力使得液滴表面快速回缩而产生毛细波，导致液滴顶端出现小液滴弹跳；若We进一步提高，液滴铺展直径增大，由于该表面的亲水特性，液滴吸附于表面上，回缩速度缓慢，不能产生子液滴.
如图 3(c)所示为液滴碰撞超疏水低黏附表面的行为特性分类，在We从小到大的实验过程中，液滴会发生5类现象：当We＜8.14，Re＜1 214.84时，液滴在低黏附表面完全反弹，但没有子液滴的产生；当10.86＜We＜13.57，1 402.78＜Re＜1 568.36时，液滴同样发生反弹现象，不同的是在液滴内部开始出现小气泡；当16.29＜We＜27.14，1 717.05＜Re＜2 217.699时，在液滴反弹过程中，靠近液滴顶部和底部的部分都会出现颈部断裂而产生子液滴的现象；当29.86＜We＜97.71，2 326.25＜Re＜4 208.34时，液滴发生反弹并有较大的形状改变，在该过程中，靠近液滴顶端部分出现断裂产生子液滴，并在表面张力作用下发生弹射现象；当We>108.57，Re>4 435.99时, 液滴碰撞表面后，发生破裂，液滴分裂成许多子液滴向四周飞溅.液滴在超疏水低黏附表面的碰撞一般分为扩展、回缩、弹跳、稳定4个阶段.若在液滴回缩阶段，液滴动能满足关系：
| ${E_{{\rm{vf}}}} > {E_{\rm{s}}} + {E_{\rm{h}}}.$ | (4) |
式中：Evf为回复阶段的终态动能；Es为液滴表面能；Eh为液滴重力势能，一般为mgR.液滴将发生弹跳[22].当液滴碰撞速度增加时，低黏附表面的气体来不及排开而形成气膜，并在液滴回缩过程中，在液滴内部中形成气泡[23].当液滴碰撞速度进一步增加时，扩展直径增大，在表面张力作用下，液滴回缩速度增加，从而使得毛细波的影响增加，导致反弹过程中液滴各部分速度差异，形成子液滴，并在表面张力的作用下，发生小液滴弹射现象.对于一定大小的液滴，最大扩展直径有极限值，若液滴的碰撞速度非常大，当液滴最大扩展直径达到极限值而液滴动能仍不为0时，液滴将发生破碎现象.破碎临界碰撞速度满足下式[24]：
| $6We + 72 - 3(1 - {\rm{cos}}\theta )Re - 4We\sqrt {Re} = 0.$ | (5) |
利用式(1)、(2)、(5)，计算得到理论临界速度v0=1.78 m/s；通过实验发现，当液滴速度大于1.98 m/s时，液滴会发生破碎现象，两者相差较小.当We>20时，液滴内部会捕捉气泡[25]；在实验中，We为10.86，差异的出现与表面的微观结构有关.
如图 3(d)所示为液滴碰撞超疏水高黏附表面的行为特性分类.在We从小到大的实验过程中，液滴会发生4类现象：在We＜0.54，Re＜313.67和4.34＜We＜10.86，887.20＜Re＜1 402.78两个工况区间内，液滴碰撞超疏水高黏附表面后，沉积在表面上；当1.08＜We＜2.71，443.60＜Re＜701.39时，液滴在碰撞后发生弹跳；当13.57＜We＜54.28，1 568.36＜Re＜3 136.72时，液滴在反弹过程中发生颈部断裂，产生子液滴，稳定后，液滴的接触角为90°~150°；当We>108.57，Re>4 435.99时，液滴破碎，产生子液滴，液滴本体的接触角＜90°.液滴在超疏水高黏附表面的接触角为151.8°，滚动角达到180°，说明该表面可以阻止液滴扩散，对液滴的黏附性较强.当液滴碰撞速度较小时，由于黏附力的作用，液滴不能反弹.当液滴碰撞速度稍微增加时，液滴扩展直径和接触过程中的能量耗散基本不变，但动能增加，导致液滴发生弹跳.当液滴的碰撞动能增加较大时，伴随着的黏性损失会同步增大，因此不能发生弹跳.若液滴动能进一步增大，液滴扩展直径增大，在液滴的表面张力作用下，液滴回缩速度增加，接触线的快速移动使毛细波作用增强，导致液滴顶端断裂，并在表面张力作用下弹射.当液滴速度非常大时，液滴在碰撞超疏水高黏附表面后会发生飞溅；另一方面，由于液滴扩展和飞溅导致的能量损失以及该表面对液滴的黏附性较大这两方面的原因，液滴的回缩程度较小，使得液滴接触角在稳定后小于90°.
超疏水表面都具有极强的亲气特性，且微观结构属于微纳复合结构，但低黏附的微纳结构间距较小，液滴不能进入低黏附的微纳结构中，属于Cassie态；三相界面的移动将气体封闭在微纳结构中，使得空气不能被排开，因此在液滴回缩过程中，会在液滴内部形成小气泡.对于高黏附表面，微纳结构间距较大，液滴会进入高黏附表面的微纳结构中，属于Wenzel态[26]，在碰撞过程中，三相界面的移动，使得液滴占据微观结构，排出里面的气体，因此不会在回缩的液滴内部形成气泡.
为了探究不同直径液滴在不同表面的碰撞行为，研究2.61 mm与3.06 mm液滴的碰撞特性，3个直径的液滴碰撞现象对比如表 2所示.可以发现，在超亲水表面，该两个直径液滴的碰撞行为与1.96 mm液滴相似.在小We下，液滴会在铺展过程中弹射小液滴；在大We下，液滴仅发生铺展现象.在亲水表面，与1.96 mm液滴行为相比，两个大直径液滴在亲水表面的行为随着We的增大，依次出现振动与铺展，而不出现小液滴的弹射行为.这是由于液滴直径的增加，导致惯性作用增大，影响液滴回缩，从而抑制小液滴的弹射.在超疏水低黏附表面，3个直径液滴的液滴行为相似；随着We的增大，液滴会依次出现弹跳、小液滴弹射、破碎等行为.在超疏水高黏附表面，2.61 mm与3.06 mm的液滴会出现振动、小液滴弹射、破碎等现象，但是不出现液滴的反弹，这是由于直径的增大，液滴在与表面碰撞后，两者的接触面积增加，同时表面黏附性高，液滴动能被消耗，不足以发生弹跳.
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表 2 不同直径液滴碰撞4类表面的行为特征 Table 2 Behavior characteristics of droplet collision at different diameters on four surfaces |
根据上述分析可知，液滴的碰撞行为受湿润性的影响较大，液滴在亲水性表面上主要表现铺展特性；当表面为超亲水时，液滴扩展更显著.在超疏水表面，主要展现弹跳特性；当表面为低黏附时，液滴主要表现为完全弹跳.随We的变化展现出一系列不同的特点，在We-Re坐标下可以划分为特征差异明显的不同现象：随着We的增大，在超亲水表面的液滴行为由快速铺展并伴随着小液滴弹射转变为快速铺展；在亲水表面的液滴行为由振荡过渡到铺展；在低黏附表面的液滴行为由弹跳转变为弹跳并伴随着小液滴弹射，最后发生液滴破碎；在超疏水高黏附表面，液滴行为由振荡过渡到液滴弹射，最后液滴发生破碎行为.
2.2 液滴在4类表面扩展过程比较液滴扩展过程与众多因素有关，包括表面湿润性、液滴黏度、动能等.Biance等[27]从实验分析得出，液滴初始扩展直径服从关系：D~t0.5.Pasandideh-Fard等[28]从实验和理论分析，得出液滴达到最大扩展系数的时间与表面湿润性无关，满足关系：t=8D0/(3v0)，计算得到无量纲扩展时间τ约为2.67.在该实验中，液滴在4类湿润性表面的扩展过程有较大的差异.
如图 4所示为无量纲时间τ与扩展系数β的关系，其中τ=tv0/D0，β=D/D0，D为扩展直径.β是对液滴在表面扩展程度的度量，最大扩展系数βmax越大，表明液滴扩展越充分，液滴与表面的接触面积越大.从图 4(a)可以看出，在超亲水表面，β随着τ逐渐增大然后基本保持不变，说明液滴在发生铺展后基本不发生回缩行为，同时发现相比其他3类表面，超亲水表面的β最大，说明该表面的液滴铺展程度相对较大；在亲水表面，β随τ逐渐增大然后有小幅度的减小，说明液滴在亲水表面铺展后，会发生较小幅度的回缩现象；在超疏水表面，β随τ逐渐增大，在达到最大值后开始减小，在减小过程中，低黏附表面的β快速减小，表明液滴在低黏附表面快速铺展后发生反弹；在高黏附表面，β缓慢减小并伴随着τ的变化有数值的波动，表明液滴在碰撞高黏附表面后不能离开表面，发生振荡现象.从图 4(b)、(c)可以发现，随着We的增大，4类表面上的β随τ的变化趋势基本不变，但β的变化幅度以及最大值均增大.随着We的增大，在液滴铺展过程的起始时期，β会出现一致的情况；在铺展末期出现差异，β先后达到最大值.
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图 4 不同We下，β随τ的变化关系 Fig. 4 Change of β with τ in different We |
这是因为β的变化趋势由表面湿润性决定.超亲水表面具有极强的亲水性，液滴在该表面快速铺展，且不能发生回缩；亲水表面的亲水性较超亲水有所下降，因此液滴在亲水表面铺展程度减小且存在回缩过程；超疏水表面具有疏水特性，液滴在低黏附铺展后快速回缩进而离开表面，但由于受黏附性的影响，液滴在高黏附表面的回缩速度较慢.β的变化程度主要受惯性的影响.随着We的增大，液滴的惯性作用增强，对液滴的铺展过程起主导作用，使得4类表面上的液滴铺展过程的初始阶段一致，同时导致液滴的最大铺展直径增大.
3 结论(1) 液滴行为受表面湿润性及We的影响，在We-Re坐标下，可以将4类表面的液滴碰撞行为分为特征不同的现象.
(2) 4类表面各自的扩展系数β随无量纲时间τ的变化趋势不随We的增大而变化，但β的最大值随We的增大而增大.
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