2. 浙江省环境保护科学设计研究院, 浙江 杭州 310007
2. Environmental Science Research and Design Institute of Zhejiang, Hangzhou 310007, China
我国大气污染呈现出区域复合型的特征, 臭氧和细颗粒物(PM2.5)成为季节性交替的首要污染物.控制PM2.5及前驱物VOCs排放是我国“十三五”时期环境管理的重点任务之一.
2015年, 我国化学纤维市场产量达4831.7万t, 占世界产量的60%以上[1], 是世界主要的化纤生产基地.研究[2-4]显示, 以VOCs为原料的工艺过程是工业源VOCs排放的重要来源, 我国化纤行业2013年排放的VOCs占以VOCs为原料的工艺过程排放量的9.57%[4].据2014年的统计数据[5]可知, 我国化学纤维产量主要集中在浙江(44.85%)、江苏(30.14%)和福建(10.32%)等地区.为此, 开展化纤行业VOCs排放清单研究有现实的指导意义.
“十二五”以来, 我国开展了石油化工、印刷包装、制药等重点行业VOCs污染综合整治工作, 研究建立了国家、区域或城市尺度的人为源、工业源VOCs排放清单, 不断改进时空分配模型；开展了珠三角、长三角、京津冀等特定区域和重点城市的石化、化工、印刷、制鞋、漆包线、制药、电子工业等行业VOCs排放特征的研究[6-16].为了完善排放源类别, 提高排放因子分辨率, 本文重点分析化纤行业中相关子行业的VOCs排放分布特征.基于大气复合污染的问题, 探寻主要相关污染因子间的关联性, 以期为控制雾霾、实施污染物浓度控制和总量控制的协同管理提供参考.
1 分析方法 1.1 化纤行业VOCs排放清单估算方法 1.1.1 排放因子法排放因子是指在一定的生产操作工艺条件下, 生产单位产品或消耗单位原料所排放的污染物数量的统计平均值.排放因子法是选择有代表的排放因子结合排放源的活动强度来估算污染物排放量.该方法适用于范围和尺度较大的地区进行污染物排放估算, 在排放清单法管理中, 主要采用排放因子法[16].
排放因子法是通过对特定排放源监测得到较全面的数据, 基于大量排放源数据的统计分析, 得到行业VOCs的平均排放因子.计算公式为
| $\begin{array}{l} {E_{j,k}} = \sum\limits_l {\left\{ {{A_{j,k,l}} \times {\rm{E}}{{\rm{F}}_{j,k,l}} \times } \right.} \\ \quad \sum\limits_m {\left. {\left[ {\left( {1 - \sum\limits_m {{f_{j,k,l,m}}} } \right) + {f_{j,k,l,m}} \times \left( {1 - {\eta _{j,k,l}}} \right)} \right]} \right\}} . \end{array}$ | (1) |
式中：j、k、l、m分别表示污染物种类(VOCs)、行业(化纤)、子行业(如化纤的涤纶、氨纶等)和具体的控制措施；E为污染物排放量；A表示活动水平(单位产品或单位消耗原料)；EF为未实施控制措施条件下的排放因子；f为控制技术m在l子行业的应用率；η为控制技术m在l子行业对污染物VOCs的平均去除效率.
对我国化纤行业VOCs的排放进行估算, 因为考虑到控制技术对排放的影响, 将式(1) 变形为
| ${E_{j,k}} = \sum\limits_l {{A_{j,k,l}} \times {\rm{EF}}_{j,k,l}^\prime } $ | (2) |
式中：EF′为考虑控制措施后的广义排放因子.
1.1.2 化纤行业活动水平及估算参数确定化纤行业活动水平数据从中国统计年鉴、中国工业经济统计年鉴及中国化学纤维工业协会等相关网站[17-20]获取, 由于数据的可获得性, 收集到包括我国1963~2014年历年化学纤维产量、我国各地区1999~2014年化学纤维产量及我国2000~2014年化学纤维各子类别的产量.
排放因子是建立排放清单的关键参数, 来源主要有文献调研数据和估算数据.文献调研数据包括国内外科技文献、国外排放系数库、行业报告等来源数据, 估算数据包括模型估算和物料衡算方法计算数据.
根据排放因子来源可靠性及国内外差异性, 在排放因子选择上主要遵循以下原则[21-22].1) 优先选择我国本土实测并验证可信的排放因子以及国家制定的排放标准限值.2) 无实测数据时, 优先选择研究年份最接近本研究基准年的文献成果.3) 在无本土数据或排放标准限值的情况下, 参考国外参考文献或排放因子数据库数据, 需要考虑与我国技术水平是否吻合, 如不吻合, 参考《工业污染源产排污系数手册》提供的我国相应部门工艺、规模等信息对其进行修正.4) 在以上方法均不可采用的情况下, 应用模型估算或物料衡算法.
基于以上原则, 将所选用的化纤子行业VOCs排放因子(为考虑控制措施后的广义排放因子)列于表 1.由于数据的可获取性, 目前暂无化纤行业PM2.5排放因子.
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表 1 化纤行业VOCs排放因子 Table 1 VOCs Emission factor of chemical fiber industry |
SPM是美国Salford Systems公司研发的数据挖掘建模工具, 是一个结合了许多建模工具的数据挖掘套装软件, 具有强大的自动化建模功能.核心部件包括分类和回归树(classification and regresion trees, CART)、多元自适应回归样条(multivariate adaptive regression splines, MARS)、TreeNet等.
SPM模型具有以下主要特点：1) 高度自动化, 所需要的数据准备工作很少；2) 自动处理缺失值, 忽略可疑数据值；3) CART和TreeNet对孤立点和污染数据有很强的抵抗力；4) TreeNet可防止模型被几个特别重要的变量所控制, 且抵御过度拟合；5) 无需手工输入编程语言, 输出结果直观, 呈现最真实状态.
引入SPM数据挖掘工具, 可以克服我国化纤行业大气污染物排放基础数据不完整对分析结果的干扰.
本文主要应用TreeNet方法.TreeNet由世界杰出的数据挖掘研究者Jerome Firedman开发的一种全新的机器学习和函数逼近方法, 是数据挖掘技术的一次革命性进步.TreeNet在思想上与长序列展开类似(例如傅里叶或者泰勒序列), 当展开继续时, 因子之和会不断变得更加精确.展开可以写成
| $\begin{array}{l} F\left( X \right) = \\ \quad {F_0} + {\beta _1}{T_1}\left( X \right) + {\beta _2}{T_2}\left( X \right) + \ldots + {\beta _M}{T_M}\left( X \right). \end{array}$ | (3) |
式中：Ti为一棵小树.可以认为F(X)是各项的加权和, 而每一项都由一棵小树的合适的末端节点获得.
TreeNet可以处理分类和回归问题, 具有出色的精度、速度和对噪声及不完整数据的高度容错性.TreeNet通常是建立在CART树基础之上, 建立非常小的分类和回归树；然后结合许多这样小的分类和回归树到一个强大的模型, 远比任何单一的树模型强大.TreeNet比其他模型优化的功能是可以利用图形显示每个预测变量对目标变量的影响力, 还可以预测两变量之间的交互作用并对其进行排序, 这符合了该研究要还原各影响因素与PM2.5之间最真实相关关系的目标.
2 结果与讨论 2.1 全国各省市化纤行业VOCs排放特征运用式(2), 排放因子采用表 1的“化学纤维”, 计算得到的结果如图 1、2所示.图 2中，w为各大气污染物的排放比例.
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图 1 我国化纤行业历年VOCs排放量 Fig. 1 Yearly VOCs emissions of chemical fiber industry in China |
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图 2 我国化纤行业VOCs分地区排放比例 Fig. 2 Proportion of VOCs emissions in different regions of chemical fiber industry in China |
由图 1可知, 我国化纤行业VOCs排放量p变速呈现3个时段, 1963~1980年, 近20年的时间化纤行业VOCs排放量几乎不变；1981~2000年, 20年的时间呈缓慢上升；进入21世纪后, 排放量快速上升.
按表 1的化纤行业排放因子计算可知, 我国化纤行业VOCs排放量较大的区域在浙江和江苏两省.
各子行业单位生产量所排放的VOCs量详见表 1的各子行业的排放因子.运用式(2), 采用表 1的各子行业的排放因子, 计算得到我国化纤各子行业VOCs排放量, 如图 3所示.近10年来, 我国人造纤维(包括醋酸长丝和黏胶纤维)VOCs排放量约占整个化纤行业VOCs排放的50%以上, 2014年, 人造纤维业的VOCs排放量占行业VOCs排放总量的60.22%(醋酸长丝占31.59%, 黏胶纤维占28.64%), 合成纤维对行业VOCs总排放的贡献率为39.78%, 合成纤维中按贡献率大小依次为腈纶(14.87%)、氨纶(11.32%)、丙纶(5.80%)、涤纶(4.06%, 其中短纤占3.29%、长丝占0.77%)、锦纶(3.23%)、维纶(0.50%).
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图 3 我国化纤子行业VOCs排放比例 Fig. 3 Proportion of VOCs emissions in different sub-sectors of chemical fiber industry in China |
综合考虑各子行业的VOCs排放量和单位排放量可知, 醋酸长丝、黏胶纤维、氨纶、腈纶、丙纶子行业对化纤行业VOCs的排放贡献很大, 尤其是醋酸长丝.控制化纤行业VOCs的排放, 重点应控制醋酸长丝业的排放量, 优先推进醋酸长丝业的清洁生产, 加快对醋酸长丝工业的生产工艺改造；对于合成纤维, 应主要控制腈纶生产排放的丙烯腈气体、腈纶和氨纶生产工艺过程中排放的DMAC或DMF溶剂气体、丙纶生产排放的工艺废气, 加大对废气治理、回收等技术应用与设施建设的力度.
已报道的VOCs排放清单[2-4, 6, 26]的排放单元多为各种燃料的使用部门及各种工业生产过程.表 2按工艺过程, 汇总了相应的部分研究结果.表中, G为以VOCs为原料的工艺过程排放的VOCs总量，下标h、d、j、k、w、a、q、b分别表示合成纤维、涤纶(不区分短纤和长丝)、锦纶、腈纶、维纶、氨纶、其他纤维和丙纶, d1、d2为短纤涤纶和长丝涤纶, E为VOCs排放量, A表示各子行业产量, EF′为实施控制措施条件下的排放因子.化学纤维VOCs排放水平等于人造纤维和合成纤维VOCs排放量之和.由于文献[2]未涉及人造纤维部分, 统一选取合成纤维排放水平作比较.从排放量来看, 不同的研究结果存在一定的不确定性, 一方面是所获取的行业活动数据详细程度不一样, 导致计算的排放结果存在差异.本文对合成纤维的估算是按各子行业的活动水平数据[20]进行的, 与使用单一合成纤维活动水平数据相比, 更接近实际情况.另一方面, 排放因子的选取对估算结果有较大的影响, 在人为源、工业源尺度清单开发中, 采用较低的分辨率、本地化程度不足的排放因子, 将给排放清单估算带来较高的不确定性.本文所选取的排放因子多采用中华人民共和国环境保护部《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》及国内学者的最新研究成果, 特点是细分排放源的类别, 提高排放因子的分辨率, 致使排放清单的结果明显不同, 但这能够更好地反映出化纤行业VOCs的排放水平, 可以对污染控制政策的研究发挥有益的作用.
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表 2 不同排放清单结果的比较 Table 2 Comparison of different emission inventories |
2013年, 浙江省对132家化学纤维制造企业作了全面调研, 包括涤纶纤维制造、化纤浆粕制造、人造纤维(纤维素纤维)制造、锦纶纤维制造、腈纶纤维制造、维纶纤维制造、其他合成纤维制造(氨纶、丙纶等)等7个子行业类别企业的PM2.5、VOCs、NOx、PM10、SO2、CO、烟尘和粉尘等8项因子的排放水平.在这次调研中, 氨纶、丙纶生产企业被作为其他合成纤维制造子行业类别进行统计, 如图 4所示.
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图 4 2013年浙江省化纤子行业各大气污染物排放比例 Fig. 4 Proportion of air pollutants emissions of chemical fiber sub-sectors in Zhejiang Province, 2013 |
由图 4可知, 在浙江省的纤维制造业中, 涤纶纤维制造子行业是最主要的排放源, 7项因子(除粉尘外)的排放占比均在60%以上.在VOCs排放量中, 涤纶纤维制造65.10%, 其他合成纤维制造32.59%, 腈纶纤维制造1.30%；PM2.5排放量中, 涤纶纤维制造74.16%, 腈纶纤维制造12.79%, 其他合成纤维制造9.94%, 人造纤维(纤维素纤维)制造1.71%.
由图 5可知, VOCs排放量中, 90.59%来自杭州市, 宁波市、嘉兴市、绍兴市、湖州市次之, 分占4.53%、3.56%、1.17%和0.23%.对于其他7项污染物, 宁波市为首要贡献者, 其中CO、PM2.5、PM10、NOx等4项因子均占到全省排放总量的30%以上.PM2.5排放量中, 宁波市占36.42%, 嘉兴26.01%、杭州25.32%、绍兴10.01%和湖州2.25%.
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图 5 2013年浙江省化纤行业分地区各大气污染物排放比例 Fig. 5 Proportion of air pollutants emissions of chemical fiber industry in different regions of Zhejiang Province, 2013 |
化纤行业其他因子与直接排放的PM2.5的相关性包括两个方面：1) PM2.5对不同因子的敏感性差异；2) 不同因子对PM2.5排放量影响的重要性差异.
以直接排放的PM2.5为目标变量, NOx、CO、SO2、PM10、VOCs、烟尘和地区、子行业类别为预测变量, 基于2013年浙江省化纤行业企业的调研数据, 采用SPM回归分析, 得到化纤行业各变量与目标变量PM2.5之间的单变量依存关系, 即PM2.5对不同因子的敏感性差异以及各变量对目标变量PM2.5排放量影响的重要性差异, 具体如下.
图 6、7中, 横坐标为各预测变量的类别或排放强度相对大小, 纵坐标为目标变量PM2.5对各单一预测变量的依存度P, 代表PM2.5对不同因子的敏感程度.如图 6所示为各类别型变量的描述分析图, 如图 7所示为各气体污染物的描述分析图.图中，Ep为污染物排放强度.
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图 6 化纤行业镇、县、市及子行业与PM2.5的单变量依存关系 Fig. 6 One predictor dependence of township, county, area, industry categories for PM2.5 of chemical fiber industry |
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图 7 化纤行业NOx、CO、SO2、VOCs、烟尘及粉尘与PM2.5的单变量依存关系 Fig. 7 One predictor dependence of NOx, CO, SO2, VOCs, Smoke, Dust for PM2.5 of chemical fiber industry |
根据图 6的结果可知各镇与PM2.5的依存关系为：20303(1, 表示企业数量)与PM2.5的关联性最大, 其次是30103(1)、50203(1)、10619(2)、20602(2)、30603(3)、20701(6)、30502(1)、50102(4)、20704(4)、10610(13)、20707(1)；各县与PM2.5的依存关系为：502(2) 与PM2.5的关联性最大, 其次是203(3)、301(2)；各市与PM2.5的依存关系为：5(17) 与PM2.5的关联性最大, 其次是1(54)、4(4)、2(40)；三者与PM2.5关联程度基本一致, 即5市、502县与PM2.5的关联性最大, 50203镇与PM2.5的关联性次之, 后续各地区由市、县到镇与PM2.5的关联性基本保持一致.
就企业规模而言, 30603(3) 的企业化纤年产量为400万t, 规模位居各镇第一, 其次是10616(11)、10619(2)、50102(4)、20701(6)、50401(7)、30601(1)、10610(13)、10611(7)、10609(5)、20704(4)、10615(1)；各县化纤产量关系为：106(47) 年产量最大, 其次是306(6)、207(31)；各市化纤产量关系为：1(54) 年产量最大, 其次是3(14)、2(40).
分析与PM2.5的关联性最大的5市、502县、50203镇可知, 影响地区与PM2.5的关联性不是企业规模、企业数量因素, 且各镇与PM2.5的关联性排序中, 关联性靠前的20303(1)、30103(1)、50203(1) 等分属锦纶、涤纶、其他合成纤维等不同子行业, 产业结构不是最重要的影响因素.
在各子行业中, 纤维素纤维制造(3) 与PM2.5的关联性最大, 其次为锦纶纤维制造(15)、其他合成纤维制造(34)、维纶纤维制造(2)、化纤浆粕制造(3)、腈纶纤维制造(5), 而企业数量、生产规模最大的涤纶纤维制造(70) 与PM2.5依存度最小.说明化纤各子行业对PM2.5排放的首要影响因素是产业排放行为.
由图 7可知, NOx、CO、SO2与PM2.5的单变量依存关系曲线都与横轴有个交叉点, 分别为(29, 0)、(68, 0) 和(41, 0), 而VOCs与PM2.5的单变量依存关系曲线与横轴的交叉点是(0.5, 0), 说明化纤行业PM2.5对VOCs极其敏感, 有微量VOCs排放, 会对PM2.5产生很大影响.NOx、CO、SO2、VOCs与PM2.5的单变量依存关系曲线达到最大值的点分别为(43, 3.89)、(196, 3.57)、(236.9, 2.4) 和(0.86, 0.15).PM2.5对烟尘(Smoke)和粉尘(Dust)的依存度一直保持较低水平.说明化纤行业通过削减烟粉尘排放量来控制PM2.5排放的效果不明显.
上述结果显示, 化纤行业PM2.5对VOCs极其敏感, 但是由于化纤行业排放的大气污染物中VOCs的量远远小于CO、SO2、NOx, 在分析不同因子对PM2.5排放量影响的重要性差异时有如下结果, 见图 8.
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图 8 化纤行业各预测变量对PM2.5的重要性排序 Fig. 8 Variable importance for PM2.5 of chemical fiber industry |
如图 8所示为各预测变量对PM2.5的重要性排序, 变量重要性排序揭示了对模型影响的关键因子.图中，S为相对重要性分数.原始的变量重要性分数是通过计算在达到特定模型大小之前的所有树中与该变量相关的所有分裂所带来的提升的累积总和.相对重要性分数为0~100分.该分数是对相对重要性的重新度量, 使得最重要的变量总是可以获得100分.所有其他的变量都会被重新度量来反映相对于最重要变量的重要性.重要性排序结果显示：在预测变量中, NOx排放对PM2.5排放的影响最大, 其次是CO, 而VOCs排序第6, 说明浙江省化纤行业VOCs排放对PM2.5排放的影响小于NOx、CO和SO2.
在4个类别型变量中, Township(镇)对PM2.5排放的影响最大, 其次是County(县), 说明不同空间布局的企业对PM2.5的排放有一定的影响, 且当研究范围从镇扩展到县、市一级之后, 产业结构、空间布局等因素的作用效果会相互抵消.
综合以上两项相关性分析可知, 在控制化纤企业气体污染物排放时, 首要控制对PM2.5影响最大的NOx, 主要控制NOx、CO和SO2的排放量；对于VOCs, 要严格控制排放浓度, 将排放浓度降到很低.
3 结论(1)2014年全国化纤行业VOCs排放量中人造纤维占60.22%、合成纤维占39.78%, 各子行业的VOCs排放量占比排序是醋酸长丝(31.59%)>黏胶纤维(28.64%)>腈纶(14.87%)>氨纶(11.32%)>丙纶(5.80%)>涤纶(4.06%)>锦纶(3.23%)>维纶(0.50%).2014年, 长三角化纤行业产量占全国总量的74.99%, 其中浙江省占44.85%.在浙江省人造纤维与涤纶纤维产量比为1:95, 化纤行业VOCs排放量前三位的子行业是涤纶纤维制造、其他合成纤维制造和腈纶纤维制造；前三位的城市是杭州、宁波和嘉兴.
(2) 基于浙江省2013年化纤企业的NOx、CO、SO2、PM10、VOCs、PM2.5、烟尘和粉尘排放的监测结果分析可知, 化纤行业中对PM2.5的排放量影响最大的因子是NOx的排放量；低浓度的VOCs排放会造成PM2.5排放量的快速上升, 即VOCs的排放对PM2.5的排放影响最敏感.在对化纤行业进行大气污染控制措施和政策的制定时, 一方面要加强对NOx排放总量的控制, 另一方面必须同时加强VOCs排放浓度的控制.
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