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浙江大学学报(工学版)  2019, Vol. 53 Issue (4): 671-683    DOI: 10.3785/j.issn.1008-973X.2019.04.008
机械与能源工程     
杭州市主城区VOCs污染特征及影响因素
李康为1(),应方2,陈玲红1,*(),郑仙珏2,韩黎霞1,吴学成1,高翔1,岑可法1
1. 浙江大学 能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027
2. 杭州市环境监测中心站,浙江 杭州 310007
Ambient VOCs characteristics and associated effects in urban Hangzhou
Kang-wei LI1(),Fang YING2,Ling-hong CHEN1,*(),Xian-jue ZHENG2,Li-xia HAN1,Xue-cheng WU1,Xiang GAO1,Ke-fa CEN1
1. State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China
2. Hangzhou Environmental Monitoring Center Station, Hangzhou 310007, China
 全文: PDF(1903 KB)   HTML
摘要:

采用在线气相色谱仪,2013年在杭州市主城区对56种挥发性有机物(VOCs)开展1年的连续观测. 研究VOCs组成、季节变化特征和日变化规律,总VOCs年均体积分数为42.1×10?9,其中烷烃占54.0%,烯烃占23.4%,芳香烃占14.4%,炔烃占8.2%. 日变化规律表现为夜晚体积分数高于白天,在14:00达到全天最低值. 分析VOCs特征物种发现,机动车尾气可能是主城区VOCs的主要来源. 丙烯等效体积分数和臭氧生成潜势(OFP)均表明,VOCs反应活性较大的是烯烃,对OH活性和OFP的贡献率均超过60%,其次芳香烃和烷烃. 分析气象要素与VOCs体积分数关系发现,在11~40 °C下VOCs体积分数随着温度的升高而降低,与湿度有明显的正相关. 光照对VOCs体积分数的影响较大,降水对VOCs的冲刷不明显. 杭州全年以东风、北风为主导风向,但不同风向下的VOCs体积分数分布规律不明显. 不论是主导还是非主导风向,VOCs体积分数始终随着风速的增大而减小,对于不同季节,风速影响幅度依次是秋季>冬季>春季>夏季.

关键词: 挥发性有机物城市污染日变化臭氧生成潜势气象要素    
Abstract:

Measurements of 56 volatile organic compounds (VOCs) species were obtained using online GC-FID/PID through one-year observation in urban Hangzhou in 2013. The VOCs composition, seasonal variation and diurnal cycles were analyzed. The annually averaged total VOCs was 42.1×10?9, with alkane accounting for 54%, followed by alkene (23.4%), aromatic (14.4%) and acetylene (8.2%). The diurnal cycles of VOCs showed lower values in daytime than nighttime, with minimum value at 14:00. Further analysis on typical species showed that the vehicle emissions were possibly regarded as the major VOCs source in urban Hangzhou. Both propene-equivalent concentration and ozone formation potential (OFP) analysis indicated that alkenes contributed over 60% of total VOCs reactivity. Associated meteorological effects showed that VOCs volume fractions were negative to temperature in 11-40 °C, while positive to relative humidity. Solar radiation has significant impact on VOCs values, while wet removal effect was not obvious. Eastern and northern winds were dominated for the whole year, but the volume fraction distribution of VOCs in different wind directions was not obvious. The VOCs volume fractions decreased as wind speed increased, regardless any wind direction. For different seasons, the impact extent of wind speed followed order as autumn>winter>spring>summer.

Key words: volatile organic compounds (VOCs)    urban pollution    diurnal cycle    ozone formation potential    meteorological effect
收稿日期: 2017-12-28 出版日期: 2019-03-28
CLC:  X 511  
通讯作者: 陈玲红     E-mail: likangweizju@qq.com;chenlh@zju.edu.cn
作者简介: 李康为(1991—),男,博士生,从事大气烟雾箱与外场观测研究. orcid.org/0000-0001-7084-3861. E-mail: likangweizju@qq.com
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李康为
应方
陈玲红
郑仙珏
韩黎霞
吴学成
高翔
岑可法

引用本文:

李康为,应方,陈玲红,郑仙珏,韩黎霞,吴学成,高翔,岑可法. 杭州市主城区VOCs污染特征及影响因素[J]. 浙江大学学报(工学版), 2019, 53(4): 671-683.

Kang-wei LI,Fang YING,Ling-hong CHEN,Xian-jue ZHENG,Li-xia HAN,Xue-cheng WU,Xiang GAO,Ke-fa CEN. Ambient VOCs characteristics and associated effects in urban Hangzhou. Journal of ZheJiang University (Engineering Science), 2019, 53(4): 671-683.

链接本文:

http://www.zjujournals.com/eng/CN/10.3785/j.issn.1008-973X.2019.04.008        http://www.zjujournals.com/eng/CN/Y2019/V53/I4/671

图 1  杭州市主城区VOCs月平均值
城市 时间 站点属性 ${\varphi _{\rm B}}$/% 文献
烷烃 烯烃 芳香烃 炔烃
注:表格中已剔除武汉和北京2个城市含氧VOCs和卤代烃的原始数据,并重新计算.
杭州 2013全年 城区 54.0 23.4 14.4 8.2 本文
北京 2014全年 城区 57.5 18.6 12.9 11.0 文献[20]
上海 2010全年 城区 46.7 11.3 33.2 8.8 文献[7]
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广州 2011.6~2012.5 城区 58.0 16.0 26.0 ? 文献[13]
武汉 2014.10 城区 54.8 20.8 13.7 10.7 文献[21]
表 1  国内典型城市大气VOCs组成占比情况
图 2  O3、NOx、VOCs、CO及典型VOC体积分数全年和四季日变化
类别 物种 含碳数 kOH/1012 MIR VMR/10?9 Prop-Equiv/10?9 OFP/10?9
烷烃 乙烷 2 0.24 0.25 2.76 0.05 0.69
丙烷 3 1.10 0.48 4.59 0.58 2.20
异丁烷 4 2.34 1.21 4.17 1.48 5.05
正丁烷 4 2.54 1.02 3.20 1.23 3.26
异戊烷 5 3.90 1.38 1.68 1.24 2.32
正戊烷 5 3.94 1.04 1.01 0.76 1.05
环戊烷 5 5.16 2.40 0.81 0.79 1.94
2,2-二甲基丁烷 6 2.32 0.82 0.24 0.13 0.20
2,3-二甲基丁烷 6 6.30 1.07 3.32 4.78 3.56
2-甲基戊烷 6 5.60 1.50 0.69 0.88 1.04
3-甲基戊烷 6 5.70 1.50 0.86 1.12 1.29
正己烷 6 5.61 0.98 1.00 1.29 0.98
甲基环戊烷 6 7.05 2.80 2.29 3.68 6.40
环己烷 6 7.49 1.28 0.62 1.06 0.79
2,4-二甲基戊烷 7 5.10 1.50 1.96 2.67 2.95
正庚烷 7 7.15 0.81 0.75 1.43 0.61
甲基环己烷 7 10.4 1.80 0.40 1.10 0.72
2-甲基己烷 7 7.18 1.08 0.41 0.79 0.45
2,3-二甲基戊烷 7 1.31 0.21 0.69 0.24 0.15
3-甲基己烷 7 7.18 1.40 0.83 1.59 1.16
2,2,4-三甲基戊烷 8 3.68 0.93 0.33 0.37 0.31
2,3,4-三甲基戊烷 8 7.00 1.60 0.82 1.74 1.31
2-甲基庚烷 8 0.96 0.01 1.17 0.34 0.01
3-甲基庚烷 8 8.54 0.99 0.32 0.82 0.31
正辛烷 8 8.68 0.60 0.40 1.05 0.24
正壬烷 9 10.20 0.54 0.21 0.73 0.11
正葵烷 10 11.60 0.46 0.48 2.13 0.22
十一烷 11 13.20 0.42 0.33 1.85 0.14
烯烃 乙烯 2 8.52 9.00 4.95 3.21 44.54
丙烯 3 26.3 9.40 1.41 4.22 13.23
1-丁烯 4 31.4 8.90 0.73 3.48 6.48
烯烃 异丁烯 4 51.4 6.29 1.78 13.93 11.20
1,3-丁二烯 4 66.6 10.9 0.94 9.48 10.20
顺-2-丁烯 4 56.4 10 0.56 4.83 5.63
反-2-丁烯 4 64 10 0.64 6.22 6.39
1-戊烯 5 31.4 6.2 0.48 2.87 2.98
异戊二烯 5 101 9.1 3.72 71.48 33.88
顺-2-戊烯 5 65 8.8 0.23 2.82 2.01
反-2-戊烯 5 67 8.8 0.21 2.68 1.85
1-己烯 6 37 5.49 0.16 1.31 0.85
芳香烃 6 1.23 0.42 0.91 0.25 0.38
甲苯 7 5.96 2.7 1.98 3.15 5.36
乙苯 8 7.1 2.7 1.56 3.37 4.21
对/间二甲苯 8 23.6 8.2 0.42 2.99 3.41
邻二甲苯 8 13.7 6.5 0.47 1.97 3.07
苯乙烯 8 10 2.2 0.62 1.89 1.37
异丙苯 9 6.5 2.2 0.23 0.50 0.50
正丙苯 9 6 2.1 0.23 0.46 0.47
1,3,5-三甲基苯 9 57.5 10.1 0.61 12.04 6.18
1,2,4-三甲基苯 9 32.5 8.8 0.31 3.42 2.71
间乙基甲苯 9 19.2 1.57 0.53 3.47 0.83
对乙基甲苯 9 12.1 1.15 0.79 3.28 0.91
邻乙基甲苯 9 12.3 0.14 0.37 1.56 0.05
1,2,3-三甲苯 9 32.7 8.9 0.45 5.06 4.03
间/对二乙苯 10 24.3 0.08 0.23 2.11 0.02
炔烃 乙炔 2 0.83 0.5 5.51 0.35 2.75
表 2  56种VOCs年平均体积分数、丙烯等效体积分数及臭氧生成潜势
图 3  不同时期VOCs各组成对体积分数混合比、丙烯等效体积分数和臭氧生成潜势的贡献率
排序 化合物 VMR/10?9 P/% 化合物 Prop-Equiv/10?9 P/% 化合物 OFP/10?9 P/%
1 乙炔 5.5 8.2 异戊二烯 71.5 34.3 乙烯 44.5 20.7
2 乙烯 4.9 7.3 异丁烯 13.9 6.7 异戊二烯 33.9 15.8
3 丙烷 4.6 6.8 1,3,5-三甲基苯 12.0 5.8 丙烯 13.2 6.2
4 异丁烷 4.2 6.2 1,3-丁二烯 9.5 4.6 异丁烯 11.2 5.2
5 异戊二烯 3.7 5.5 反-2-丁烯 6.2 3.0 1,3-丁二烯 10.2 4.8
6 2,3-二甲基丁烷 3.3 4.9 1,2,3-三甲苯 5.1 2.4 1-丁烯 6.5 3.0
7 正丁烷 3.2 4.7 顺-2-丁烯 4.8 2.3 甲基环戊烷 6.4 3.0
8 乙烷 2.8 4.1 2,3-二甲基丁烷 4.8 2.3 反-2-丁烯 6.4 3.0
9 甲基环戊烷 2.3 3.4 丙烯 4.2 2.0 1,3,5-三甲基苯 6.2 2.9
10 甲苯 2.0 2.9 甲基环戊烷 3.7 1.8 顺-2-丁烯 5.6 2.6
11 2,4-二甲基戊烷 2.0 2.9 1-丁烯 3.5 1.7 甲苯 5.4 2.5
12 异丁烯 1.8 2.6 间乙基甲苯 3.5 1.7 异丁烷 5.0 2.4
13 异戊烷 1.7 2.5 1,2,4-三甲基苯 3.4 1.6 乙苯 4.2 2.0
14 乙苯 1.6 2.3 乙苯 3.4 1.6 1,2,3-三甲苯 4.0 1.9
15 丙烯 1.4 2.1 对乙基甲苯 3.3 1.6 2,3-二甲基丁烷 3.6 1.7
16 2-甲基庚烷 1.2 1.7 乙烯 3.2 1.5 对/间二甲苯 3.4 1.6
17 正戊烷 1.0 1.5 甲苯 3.1 1.5 正丁烷 3.3 1.5
18 正己烷 1.0 1.5 对/间二甲苯 3.0 1.4 邻二甲苯 3.1 1.4
19 1,3-丁二烯 0.9 1.4 1-戊烯 2.9 1.4 1-戊烯 3.0 1.4
20 0.9 1.3 顺-2-戊烯 2.8 1.4 2,4-二甲基戊烷 2.9 1.4
表 3  对体积分数混合比、丙烯等效体积分数和臭氧生成潜势全年贡献最大前20物种
图 4  VOCs各组分体积分数随温度的变化特征
图 5  VOCs各组分体积分数随相对湿度的变化特征
图 6  温度、相对湿度和VOCs体积分数的相互关系
图 7  VOCs日平均体积分数、日最大辐射照度和O3日最大体积分数的相互关系
月份 降水天数/d 降水量/mm ${\varphi _{\rm t }}$(VOCs)/10?9 相对变化/% ${\varphi _{\rm s}} $(VOCs)/10?9 相对变化/%
非降水期间 降水期间 非降水期间 降水期间
1 6 24.9 45.6 80.9 77.2 37.9 64.8 71.0
2 17 66.8 29.3 30.5 4.0 23.6 26.3 11.4
3 13 115.9 43.1 43.0 ?0.1 28.0 38.2 36.3
4 8 98.1 37.7 33.2 ?11.9 28.1 33.3 18.3
5 10 121.3 39.2 34.8 ?11.3 27.5 33.8 22.9
6 18 346 38.1 41.0 7.5 31.6 37.7 19.3
7 3 9.3 37.6 32.3 ?14.1 28.9 25.7 ?11.2
8 12 212.1 37.2 31.8 ?14.4 26.9 24.5 ?8.9
9 10 49.4 23.9 23.0 ?4.0 17.3 21.9 26.8
10 8 331 43.7 33.0 ?24.5 39.2 27.2 ?30.7
11 8 32.6 67.6 51.3 ?24.1 35.9 46.3 28.8
12 4 82.7 62.0 28.4 ?54.2 44.6 19.6 ?56.0
表 4  降水和非降水期间VOCs体积分数的比较
图 8  杭州市四季和全年风频与VOCs体积分数关系
图 9  不同风向下风速与VOCs体积分数的关系
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