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  浙江大学学报(理学版)  2017, Vol. 44 Issue (4): 464-471  DOI:10.3785/j.issn.1008-9497.2017.04.012
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陶志华, 谢松青, 何微娜, 余彬彬, 方铖, 葛琳琳, 李伟, 王俏丽, 王向前. 台州市不同功能区环境空气PM2.5的污染特征研究[J]. 浙江大学学报(理学版), 2017, 44(4): 464-471. DOI: 10.3785/j.issn.1008-9497.2017.04.012.
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TAO Zhihua, XIE Songqing, HE Weina, YU Binbin, FANG Cheng, GE Linlin, LI Wei, WANG Qiaoli, WANG Xiangqian. Pollution characteristics of PM2.5 in Taizhou, Zhejiang Province[J]. Journal of Zhejiang University(Science Edition), 2017, 44(4): 464-471. DOI: 10.3785/j.issn.1008-9497.2017.04.012.
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基金项目

第59批中国博士后科学基金面上资助项目(2016M590539);国家自然科学基金青年科学基金资助项目(51608475);浙江省科技厅公益技术研究工业项目(2015C31011)

作者简介

陶志华(1973-), ORCID:http://orcid.org/0000-0001-8420-1616, 男, 高级工程师, 主要从事环境空气自动监测研究, E-mail:tzh1203@163.com

通信作者

王向前, ORCID:http://orcid.org/0000-0002-5293-9592, E-mail:wangxiangqiankevin@126.com.

文章历史

收稿日期:2016-09-23
台州市不同功能区环境空气PM2.5的污染特征研究
陶志华1 , 谢松青1 , 何微娜1 , 余彬彬1 , 方铖1 , 葛琳琳2,3 , 李伟2,3 , 王俏丽4 , 王向前2,5     
1. 台州市环境监测中心站, 浙江 台州 318000;
2. 浙江大学 生物质化工教育部重点实验室 工业生态与环境研究所, 浙江 杭州 310027;
3. 浙江大学 环境工程研究所, 浙江 杭州 310058;
4. 浙江大学 热能工程研究所, 浙江 杭州 310027;
5. 浙江大学 工程师学院, 浙江 杭州 310058
摘要: 2015年7月至2016年3月在台州市采集504个PM2.5样品,利用电感耦合等离子体发射光谱仪和原子荧光光度计分析样品中的19种无机元素,利用离子色谱和热光碳分析仪分别分析8种水溶性离子和2种碳组分有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量分数,研究不同功能区环境空气PM2.5及其化学组分的污染特征.结果表明,台州市环境空气PM2.5年均质量浓度为(45.3±20.1)μg·m-3,季节变化规律为冬季>春季>秋季>夏季,空间变化规律为工业园区>商住区>自然保护区.19种无机元素占PM2.5总量的9.78%,主要元素为Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe.富集因子分析结果表明,台州市无机元素的主要污染源包括道路交通尘、燃煤尘、建筑扬尘以及海盐粒子.采样期间8种水溶性离子总质量浓度为(26.50±5.86)μg·m-3,SO42-、NO3-和NH4+占PM2.5总量的(41.96±8.59)%.Cl-、NO3-和NH4+离子质量分数为工业园区>商住区>自然保护区,SO42-离子质量分数水平在3个功能区相近.OC和EC的年均浓度分别为(10.04±2.08)和(3.27±0.80)μg·m-3.商住区和工业园区OC和EC浓度水平相近,略高于自然保护区.SOC/OC值为秋季最高,冬季其次.不同季节SOC/OC值均为工业园区高于商住区和自然保护区.
关键词: 台州    PM2.5    水溶性离子    无机元素    碳组分    污染特征    
Pollution characteristics of PM2.5 in Taizhou, Zhejiang Province
TAO Zhihua1 , XIE Songqing1 , HE Weina1 , YU Binbin1 , FANG Cheng1 , GE Linlin2,3 , LI Wei2,3 , WANG Qiaoli4 , WANG Xiangqian2,5     
1. Taizhou Environmental Monitoring Center, Taizhou 318000, Zhejiang Province, China;
2. Biomass Chemical Industry Ministry of Education Key Laboratory, Institute of Industrial Ecology and Environment, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China;
3. Institute of Environmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;
4. Institute for Thermal Power Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China;
5. Polytechnic Institute, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China
Abstract: This study collected 504 samples of PM2.5 in Taizhou from July, 2015 to March, 2016. 19 inorganic elements, 8 water-soluble ions and 2 carbonaceous components associated to PM2.5 were detected by inductive coupling plasma emission spectrograph, atomic fluorescence spectrophotometer, ion chromatograph and thermal optical analyzer, respectively. Chemical composition and pollution characteristics were analyzed in different functional areas. Results showed that the average mass concentration of PM2.5 during the sampling period was (45.3±20.1) μg·m-3, and the season order of concentration was winter > spring > autumn > summer, and for the space, the order of concentrations was industrial area > hybrid area of commerce and residence > scenic area. 19 inorganic elements accounted for 9.78% of the total PM2.5. Na, K, Ca, Si, Zn, Al, Mg and Fe were the dominant elements. The results of enrichment factor method indicated that transportation source, coal consumption, construction dust and sea salt were the main sources of pollution. The average mass concentration of 8 ions was found to be (26.50±5.86) μg·m-3. Secondary inorganic species SO42-, NO3- and NH4+were the major components of water-soluble ions in PM2.5, with a contribution of (41.96±8.59)%. The order of Cl-, NO3- and NH4+ concentration was industrial area > hybrid area of commerce and residence > scenic area, and concentrations of SO42- were close in different functional areas. The average mass concentration of OC and EC were (10.04±2.08) and (3.27±0.80) μg·m-3, respectively. The concentrations of OC and EC were close in hybrid area of commerce and residence and industrial area, and were slightly above the scenic area. SOC/OC was the highest in autumn, and then in winter. The order of SOC/OC was industrial area > hybrid area of commerce and residence > scenic area.
Key words: Taizhou    PM2.5    water-soluble ions    inorganic elements    carbonaceous components    pollution characteristics    
0 引言

台州市地处浙江中部沿海,东濒东海,具有独特的行业特征.重污染行业主要为火电、热电、医药、化工、固废拆解及橡胶和塑料制品等.台州市各地污染呈现出一定的区域性,如椒江、黄岩、临海的医化产业集聚区和路桥的金属资源再生产业基地,都产生了各具特征的污染.在其特有的行业结构下社会经济迅速发展,加上城市化进程的推进,雾霾、臭氧和光化学污染等大气污染问题频出.为了有效解决灰霾等大气污染问题,了解环境空气中PM2.5的污染特征显得至关重要.国内外研究表明,空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物(PM2.5)不仅会降低大气能见度,对人类健康、气候变化以及降水也会造成不利影响[1-3].无机元素、水溶性离子和有机物是PM2.5的重要组成部分.ZHANG等[4]的研究中武汉市PM2.5的组分排序为有机物>SO42->土壤成分>NO3->NH4+>元素碳>Cl->衡量元素,所测组分占PM2.5的82%左右,其他18%左右的组分为未测的H2O、未知元素以及计算有机物和土壤成分时存在的不确定性.ZHAO等[5]研究北京、天津和河北PM2.5的组分特征时发现,二次水溶性离子、碳组分和地壳元素占主要部分.陈源等[6]研究了成都市PM2.5的污染特征,结果表明,二次水溶性离子占43.6%,有机物占31.2%,土壤组分占13.8%,元素碳占5.0%,微量元素占0.8%.

本文针对浙江典型沿海城市台州市的环境空气PM2.5的污染特征进行研究.依照《环境空气颗粒物源解析监测技术方法指南(试行)》(以下简称指南),结合台州市污染物排放的季节变化特征以及气象因素等,在台州市商住区、工业园区以及自然保护区设置6个采样点,分4个季度采集PM2.5样品,研究2015~2016年台州市不同功能区环境空气PM2.5,及其中的19种无机元素、4种主要水溶性离子和2种碳组分的污染特征,以为台州市大气污染防治对策制定提供有力的数据支持.

1 材料与方法 1.1 样品采集

为全面评价台州市大气细颗粒物的污染现状,综合考虑人口密度、环境敏感程度和城市功能区的划分等因素,在台州市范围内布设6个监测点位,分别为台州市环保大楼站(简称椒江点)、台州市路桥田洋王站(简称路桥点)、台州市黄岩环保大楼国控监测点(简称黄岩点)、台州市路桥区金清市控监测点(简称金清点)、台州市川南化工园区(简称川南点)以及一个自然保护区(长潭水库),进行环境受体样品采集.椒江、路桥、黄岩和金清均为典型的居民商业混合区,川南点代表医药化工工业园区,长潭水库远离市区,且附近大气污染源较少,为自然保护区.具体监测点分布见图 1.

图 1 台州市PM2.5监测点位分布示意 Fig. 1 Sampling sites of PM2.5 in Taizhou

在充分研究台州市颗粒物浓度、排放源的季节性变化特征和气象因素后,于2015年7、9、12月和2016年3月(分别代表夏、秋、冬和春季)对6个采样点进行PM2.5采样,确保每个季度采样有效时间大于7 d.使用崂应2030型智能TSP中流量采样器采样,流量为100 L·min-1,采样时间为20 h.记录风速、气压、温度和相对湿度等气象条件.采用石英纤维滤膜(QMA 1851-090型,直径90 mm)分析碳组分和水溶性离子,用聚丙烯滤膜(科百特,直径90 mm)分析无机元素.共采集563个滤膜样品.

在样品采集前,将石英膜放到马弗炉中,在450 ℃条件下灼烧4 h.待样品采集后,将滤膜放入膜盒密封、编号,于-30 ℃的冰箱内冷冻保存,直至分析.采样前后滤膜均放在恒温恒湿箱内平衡24 h以上,恒重条件设为温度20±1 ℃、相对湿度(50±5)%.平衡后用万分之一分析天平称重.

1.2 样品分析

分析PM2.5受体样品中19种无机元素(Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、As、Hg、Cd、Co)、4种水溶性离子(Cl-、NO3-、SO42-、NH4+)以及2种碳组分(有机碳、元素碳).采用原子荧光光度计(AFS-230E)测定Hg元素的含量,利用Optima 2100 DV型电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)测定其余18种无机元素的含量;利用ICS-1100离子色谱(美国Dionex公司)测定水溶性离子;利用DRI Model 2001热光碳分析仪分析有机碳(OC)和元素碳(EC).共得到有效数据5 700多个.样品分析详细步骤参考《环境空气颗粒物来源解析监测方法指南(试行)》.

2 结果与讨论 2.1 台州市环境空气PM2.5浓度时空分布特征

研究发现,采样期间PM2.5质量浓度为15.6~90.6 μg·m-3,年均浓度为(45.3±20.1) μg·m-3.台州市PM2.5浓度时空分布状况见图 2,时间上,PM2.5平均浓度为冬季>春季>秋季>夏季;空间上,秋季、冬季和春季PM2.5平均质量浓度均为工业园区>商住区>自然保护区,而夏季商住区、工业园区和自然保护区PM2.5浓度则相近,可能是由采样期间气象条件(降水、风向和风速)以及污染源强等因素引起.冬季和春季所有监测点以及秋季工业园区监测点的PM2.5平均浓度均超过国家二级标准35 μg·m-3.冬季大气细颗粒物污染严重的主要原因为:冬季气象状况稳定,大气扩散条件差,外源大气污染物的影响较大.夏季浙江沿海多台风,大气扩散条件好,雨水充沛,因此夏季大气细颗粒物浓度水平较低.工业园区监测点位于台州市川南化工园区南区中心地带,周围有制药、机械制造、塑料和电镀等众多在产工厂,排放到大气中的污染物浓度相对较高,因此工业园区PM2.5质量浓度在多数季节高于商住区.自然保护区PM2.5质量浓度普遍低于其他采样点,这是由于长潭水库位于台州市西部,距市区23 km,四面青山环绕,受大气污染影响较小.从图 2(b)4个商住区不同季节的PM2.5浓度水平可以看出,夏季和秋季4个采样点PM2.5浓度相近,冬季和春季路桥和金清点高于椒江点,黄岩采样点PM2.5浓度最低.

图 2 台州市PM2.5平均质量浓度 Fig. 2 The mean mass concentrations of PM2.5 in Taizhou
2.2 台州市环境空气PM2.5中无机元素污染特征

台州市环境空气PM2.5中19种无机元素的平均浓度占PM2.5质量浓度的9.78%,其中Hg和Co元素未检出.Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe为主要元素,占所测元素总量的96.09%.8种主要无机元素平均质量浓度依次为Si>Ca>Na>Fe>Al>K>Zn>Mg,其中Si、Fe、Al、Ca和Mg主要来自土壤、扬尘和建筑水泥尘[7-8];Na和K主要来自海盐粒子[9];Zn主要来源于轮胎(橡胶材质)磨损以及镀锌材料[10].Pb、Cu、Ti和Mn等其余9种无机元素的含量较低,总量仅占PM2.5的0.38%.其他研究中,胡鸣等[7]对上海市冬季PM2.5中无机元素进行分析时发现,Na、K、Fe和S等19种无机元素占PM2.5质量的(9.2±2.1)%.王新等[11]研究2013年兰州市PM2.5时发现,S、Fe、Al和Ca等10种无机元素质量浓度总值为11.054 μg·m-3,占PM2.5质量的8.55%.

图 3为PM2.5中19种无机元素平均质量浓度的时空变化状况.时间上,多数元素在春季和冬季的质量浓度明显高于夏季和秋季;空间上,工业园区PM2.5中Ca、Al、Mg和Mn元素明显高于商住区和自然保护区,这是由于工业园区附近有许多混凝土企业(华太精磊商品混凝土、台州市大地混凝土、宏业混凝土公司等)以及机械铸造企业(浙江西侨机械、浙江名震机械制造、通顺机械等)[7-8];商住区PM2.5中Cu和Pb元素浓度明显高于工业园区和自然保护区,说明商住区机动车尾气排放影响较大[7];Zn、Fe、Cr、Ni、Pb、As、V和Cd元素在商住区和工业园区浓度水平相近,自然保护区浓度较低;Na、K、Si和Ti等元素在商住区、工业园区和自然保护区浓度相近.

图 3 观测期间台州市PM2.5中无机元素的时空分布 Fig. 3 Spatial and temporal distribution of inorganic elements in Taizhou

研究中常用富集因子法来判断人为污染源和地壳源对PM2.5中无机元素的贡献[12-13].元素的富集因子(enrichment factor,EF)可以用来表征大气环境中元素的富集程度,其计算公式为

$ {\rm{EF = }}\frac{{{{({C_i}/{C_n})}_{气溶胶}}}}{{{{({C_i}/{C_n})}_{地壳来源}}}}, $ (1)

式中,Ci为元素i的质量浓度,Cn为参比元素n的质量浓度.

当元素的EF值接近1时,认为该元素主要来自土壤或岩石风化等地壳来源;当元素的EF值>10时,表示该元素主要来源于人为污染;当1<EF≤10时,表示该元素来自人为污染和地壳源的混合源.通常采用参比元素Fe、Ti、Ca和Al等[14-15],本研究选取《中国土壤背景值》中浙江地区土壤背景值为参考,以Al为参比元素,计算台州市环境空气PM2.5中19种无机元素的富集因子,结果见表 1.

表 1 台州市PM2.5中无机元素的富集因子 Table 1 Enrichment factor of inorganic elements of PM2.5 in Taizhou

台州市元素的富集因子从高到低排列:Cd、Zn、Pb、As和Cu.其富集因子都远大于人为污染判断值10,并且在商住区和工业园区的富集因子远大于自然保护区,说明这些元素来源于人为污染.Ca、Ni、V和Na元素的富集因子在10~80,且Ca、Ni等元素在商住区和工业园区的富集因子大于自然保护区.K、Mn、Mg、Fe、Cr和Ti的富集因子在1~9,且K、Fe、Mg和Ti等元素在3个功能区的富集因子相近,说明这些元素主要来自地壳源.

有研究表明[16-18],高度富集的Pb、Cr和As与煤燃烧有关;Zn、Cu、Pb和Cd与交通污染源有关,Cu主要来自刹车片磨损和柴油发动机,Zn主要来源于轮胎(橡胶材质)磨损以及镀锌材料;Ni和V是表征石油燃烧的元素;富集的Na可能与海盐粒子有关;K与生物质燃烧有关;Ca是建筑尘的标识组分;另外,Pb、Zn、Cd和Cr也可能与金属冶炼和加工有关.

综合上述富集因子的分析结果,结合台州市的实际情况,市区受体样品中无机元素的主要污染源包括道路交通尘、燃煤尘、建筑扬尘以及海盐粒子.

2.3 台州市环境空气PM2.5中水溶性离子污染特征

台州市PM2.5中水溶性离子主要是Cl-、NO3-、SO42-和NH4+,平均浓度分别为(1.29±0.45),(7.92±1.99),(8.43±1.93) 和(5.94±0.87)μg·m-3.其中3种二次水溶性离子(SO42-、NO3-和NH4+,简称SNA)总和占PM2.5浓度的(41.96±8.59)%.

4种主要水溶性离子平均浓度的时空分布见图 4,冬季水溶性离子浓度最高,秋季和冬季离子浓度均是[SO42-]>[NO3-]>[NH4+]>[Cl-],夏季和春季为[NO3-]>[SO42-]>[NH4+]>[Cl-].从空间上看,Cl-、NO3-和NH4+离子浓度为工业园区>商住区>自然保护区,SO42-离子浓度水平在3个功能区相近.NH4+主要由气态NH3与酸性物质(H2SO4、HNO3和HCl等)反应生成[19];SO42-主要来自燃煤产生的SO2[20];Cl-主要与燃煤、生物质燃烧以及海盐粒子有关[21].

图 4 观测期间台州市PM2.5中水溶性离子的时空分布 Fig. 4 Spatial and temporal distribution ofwater-soluble ions in Taizhou

台州市PM2.5中[NO3-]/[SO42-]的比值见表 2,年平均值为0.93;商住区夏和春季[NO3-]>[SO42-],秋和冬季[NO3-]<[SO42-],说明商住区夏季和春季采样期间流动源影响增大[22-23];工业园区多数季节[NO3-]>[SO42-],说明工业园区企业排放到大气中的NO2浓度高于SO2,这主要与企业脱硝脱硫设备效率有关,也有部分原因是附近道路机动车尾气排放导致NO2浓度增加;自然保护区在秋、冬和春季为[NO3-]<[SO42-],夏季[NO3-]和[SO42-]相近,说明自然保护区固定源影响大于流动源.自然保护区远离市区,附近人为活动少,因此流动源影响相对较小,而周围有一些工业园区(康山工业区、头陀工业区和澄江工业区等),由工业锅炉燃煤产生的SO2导致PM2.5中SO42-的离子浓度相对较高.

表 2 台州市PM2.5中[NO3-]/[SO42-]比值 Table 2 The [NO3-]/[SO42-] ratio of PM2.5 in Taizhou
2.4 台州市环境空气PM2.5中碳组分污染特征

PM2.5中的碳组分指有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)和无机碳(主要是碳酸盐),其中碳酸盐含量较低,OC和EC是主要的碳组分[24].台州市PM2.5中OC和EC的年均浓度分别为(10.04±2.08) 和(3.27±0.80)μg·m-3.图 5为台州市PM2.5中OC和EC的浓度时空分布状况.时间上,OC和EC浓度均为冬季>春季>秋季>夏季;空间上,商住区和工业园区PM2.5中OC和EC浓度水平相近,略高于自然保护区.

图 5 观测期间台州市PM2.5中碳组分时空分布 Fig. 5 Spatial and temporal distribution ofcarbonaceous components of PM2.5 in Taizhou

OC/EC和SOC/OC常用来反映大气中二次污染的状况[25].EC主要来自含碳原料的不完全燃烧,性质稳定,可以反映人为活动一次源排放.OC既来自污染源直接排放产生的一次有机碳(POC),也包含通过光化学反应生成的二次有机碳(SOC).一般认为当OC/EC比值超过2.0时,表示有SOC出现[26].研究中常用OC与EC浓度比值法来计算SOC[26],其计算公式为

$ {\rm{SOC = TOC}}-{\rm{EC}} \times {({\rm{OC}}/{\rm{EC}})_{\min }}, $ (2)

式中:TOC为总有机碳,可用OC代替, (OC/EC)min为采样期内OC/EC最小值.

台州市四季OC/EC值均大于2,说明四季均有SOC产生.通过式(2) 计算得到SOC浓度(见表 3),年均为3.05 μg·m-3,平均转化率为30.7%.SOC冬季最高,夏季最低,SOC/OC值为秋季最高,冬季其次.这可能与夏季(7月)和秋季(9月)采样期间的气象因素有关,秋季(9月)采样期间天气晴朗,日照较强、日照时间久并且气温相对较高,有利于二次有机物的生成;而夏季(7月)采样期间,受台风及降雨影响,受体样品中OC和SOC质量浓度明显下降;冬季和春季大气层较稳定,污染物不易扩散,OC和SOC浓度相对较高,但由于气温低,日照弱且日照时间短,SOC的转化率低于秋季.空间上,工业园区秋季、冬季和春季SOC浓度高于商住区,夏季SOC浓度低于商住区;不同季节SOC/OC值均为工业园区高于商住区;不同季节自然保护区SOC以及SOC/OC值均为最低.

表 3 台州市PM2.5中OC/EC、SOC(μg·m-3)以及SOC/OC(%)值 Table 3 The value of OC/EC, SOC (μg·m-3) and SOC/OC (%) in PM2.5 of Taizhou
3 结论 3.1

台州市环境空气PM2.5平均质量浓度为(45.3±20.1)μg·m-3.受气象条件等因素的影响,冬季浓度最高、夏季最低.由于受工业、交通污染以及餐饮油烟等排放源的影响,PM2.5平均质量浓度空间变化特征为工业园区>商住区>自然保护区.

3.2

19种无机元素占PM2.5总量的9.78%,主要元素为Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe.受到附近混凝土和机械铸造企业的影响,工业园区Ca、Al、Mg和Mn元素的质量分数明显较高.因受交通排放影响,商住区Cu和Pb元素的浓度明显高于工业园区和自然保护区.富集因子分析结果表明,台州市无机元素的主要污染源包括道路交通尘、燃煤尘、建筑扬尘以及海盐粒子.

3.3

采样期间8种水溶性离子总质量浓度为(26.50±5.86) μg·m-3,SO42-、NO3-和NH4+占PM2.5总量的(41.96±8.59)%.Cl-、NO3-和NH4+离子浓度依次为工业园区>商住区>自然保护区,SO42-离子浓度水平在3个功能区相近.由于受移动源排放增强等因素的影响,夏季和春季[NO3-]>[SO42-].

3.4

OC和EC的年均浓度分别为(10.04±2.08) 和(3.27±0.80) μg·m-3.商住区和工业园区OC和EC浓度水平相近,略高于自然保护区.秋季采样期间受到不利气象条件的影响,SOC/OC值最高,冬季次之.不同季节SOC/OC值均为工业园区高于商住区和自然保护区.

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