冶金行业、水泥和玻璃等生产过程中均会产生大量高温含尘烟气[1-3], 煤炭分级转化利用工艺和整体煤气化联合循环(integrated gasification combined cycle, IGCC)也会产生大量高温含尘煤气[4-6], 通过高温除尘可最大程度地利用气体的显热、潜热和动力能以及气体中的有用成分[7].在各种高温除尘技术中, 高温静电除尘技术具有能耗较低、系统压降小及微小颗粒除尘效率较高等特点[8], 具有较大的发展空间.目前, 静电除尘技术已被广泛地应用于常温环境[9], 但如何将静电除尘技术稳定高效地应用于高温气体净化仍有待进一步研究.静电除尘器的主要原理是基于气体放电物理, 因此掌握不同气体的高温放电规律, 为下一步提高高温静电除尘器的运行可靠性及稳定性提供基础.
目前, 对于高温下放电特性的研究仍较少, 且已有的研究均在空气、N2等常规气体下进行.Han等[10]发现在富CO2气体中的离子迁移率仅为相同条件下空气的0.56倍, 气体中CO2比例越高, 离子生成率及迁移率越低, 颗粒荷电量越少；Bologa等[11]发现当空气或N2中含有50%He时, 比起纯空气或N2, 在更高的电压下才能观察到稳定的放电；Wang等[12]分析了温度对空气直流负电晕放电的影响, 发现当温度从350 ℃上升到850 ℃时, 电晕区半径由5.55 mm减小到2.5 mm, 最大电场强度从9×106 V/m减小到3×106 V/m, 最大电荷密度从1.3×1015 m-3减小到6.4×1014 m-3；Yan等[13]进行了N2、CO2、SO2及空气下的线板式放电结构放电特性研究, 发现CO2、SO2及空气表现出相似的电晕放电特性, 但在N2中不出现电晕放电.
本文对高温环境(300~700 ℃)下线管式静电除尘系统中的负直流放电特性进行研究, 实验分别在CO2、N2、空气及热解煤气4种气体成分下进行, 分析了温度及气体成分对放电电流、起晕电压及击穿电压等放电特性的影响, 着重研究了热解煤气的高温放电特性, 探索了热解煤气中主要电负性气体CO2的浓度对热解煤气高温放电特性的影响, 为高温静电除尘技术在不同行业的发展提供更多理论基础.
1 实验装置与方法 1.1 实验装置实验采用线管式高温静电除尘装置如图 1所示, 其主要由配气、给料、高温静电除尘器主体、电路控制系统、颗粒浓度测量5个部分组成, 在进行气体高温放电特性实验时主要用到配气系统、高温静电除尘器本体及电路控制系统.
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1-质量流量计; 2-气瓶; 3-配气箱; 4-电磁振荡给料机; 5-定制电炉; 6-刚玉绝缘子; 7-保护电阻; 8-高压探棒; 9-数据采集仪; 10-高压直流电源; 11-阴极线; 12-阳极管; 13-热电偶 图 1 高温静电除尘试验台系统图 Fig. 1 Test system of high temperature electrostatic precipitator |
配气系统主要由H2、N2、CO2、CO、压缩天然气(CNG)5种气体和配气箱组成, 5种气体通过配有玻璃转子流量计和气体混合器的配气箱进行混合, 5种气体既可单独使用, 也可任意混合使用, 各路气体的流量由转子流量计控制并测量, 配制后采用安捷伦7890A气相色谱仪对气体组分进行分析.
静电除尘器本体置于一个定制电炉中, 通过电加热使除尘器内部气体达到所需温度, 其具体结构及部分细节如图 2所示.静电除尘器采用直径2 mm、长2.4 m的310S不锈钢丝作为阴极, 其表面光滑, 端面平齐, 顶端固定于刚玉绝缘子中央, 底部固定于一块石英玻璃片中央, 在两个端点分别弯曲不锈钢丝, 使阴极线绷直并处于阳极筒中间, 在玻璃片到气体入口处的阴极线外套上一段内径3.5 mm、外径6 mm、长0.5 m的细刚玉管, 以避免在静电除尘器主体外的地方发生放电.阳极采用内径为98 mm、长1.86 m的310S不锈钢管, 静电除尘器异极距为48 mm.静电除尘器底端法兰间夹有一块石英玻璃, 以便能从此观察口观察到静电除尘器内的放电情况.
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图 2 高温静电除尘器主体结构及部分细节图 Fig. 2 Main structure and some detail of high temperature electrostatic precipitator |
电路系统分为供电和测量2部分, 供电部分采用大连泰斯曼T2202负高压直流电源为高温静电除尘器提供放电所需的高电压, 并在回路中接入2 MΩ的保护电阻, 防止击穿时损坏电源；测量部分采用安捷伦34970A数据采集仪搭配34901A测量模块对电源输出电压、加于阴极线上的端口电压以及回路电流进行测量和记录, 其电流量程为100 nA~1 A, 电压量程为300 V, 电源电压及端口电压均经高压探棒按1 000: 1的比例衰减后进行测量.
1.2 实验方法实验所需气体均由标准气瓶提供, 其中N2、H2的纯度为99.999%, CO2、CO的纯度为99.99%, 压缩天然气的成分如表 1所示.表中φB为体积分数，实验中气体总流量均设为10 L/min, 5种气体按一定比例经配气箱混合后进入定制电炉预加热段, 加热到一定温度后送入高温静电除尘器主体进行放电实验.
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表 1 压缩天然气(CNG)体积百分组成 Table 1 Components of GNC |
实验温度设为θ=300~700 ℃, 每隔100 ℃为一个工况, 由带有多段可编程温控装置的定制电炉对高温静电除尘器主体进行加热, 高温除尘器主体内的温度由中部及底部2个热电偶进行测量.当热电偶测得的温度稳定在工况温度后, 调节直流负高压电源的输出电压, 每次电压的调节幅度均不大于1 kV, 并由安捷伦34970A数据采集仪每隔1 s测量并记录一组电压电流数据, 从而得到该工况下的气体放电特性曲线.
2 实验结果 2.1 电负性气体高温放电特性 2.1.1 温度对CO2放电特性的影响本文进行了温度为300~700 ℃时, 线管式放电装置中CO2及空气的负直流放电特性实验研究, 以CO2为例分析温度对气体放电的影响.如图 3所示为θ=300~700 ℃时CO2放电电流与电源输出电压的关系, U为电源电压, I为放电电流.从图 3中可以看见随着温度的升高, 电晕放电电流逐渐增大, 当电源输出电压为15 kV, 温度从300 ℃升高到700 ℃时, 放电电流从785 μA增大到2 632 μA, 造成此现象有如下几个原因：1)温度升高, 气体相对密度减小, 分子平均自由程增大, 气体分子电离产生的电子在与下一个分子碰撞前需经过更长的距离, 因此其在电场中能够获得更多的能量, 使得下一次碰撞时发生电离的概率增大, 碰撞所激发的电子和正离子数增多[14], 即汤森第一电离系数α增大；2)温度升高, 阴极有效逸出功减小, 使得正离子撞击阴极表面时引起的二次电子发射现象增强, 即汤森第三电离系数γ增大.而根据汤森放电理论, 汤森放电电流iea的计算公式如式(1)所示[15], 随着温度的升高, 汤森第一、第三电离系数α和γ增大, 电离作用增强, 电晕放电电流增大.
| $ {i_{ea}} = \frac{{{i_{e0}}{\rm{exp}}\left( {\alpha d} \right)}}{{1-\gamma \left( {{\rm{exp}}\left( {\alpha d} \right)-1} \right)}}. $ | (1) |
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图 3 CO2放电电流与电源输出电压关系 Fig. 3 Relationship between discharge current and power output voltage of CO2 |
式中：ie0为剩余电离在电场作用下运动形成的饱和电流，外界作用从阴极逸出的光电子流, A/m2；α为汤森第一电流系数, m-1；γ为汤森第三电离系数, m-1；d为极距, m.
如图 4所示为CO2放电的起晕电压及击穿电压与温度的关系, 从图中可以发现随着温度的升高, 起晕电压及击穿电压均会下降.当θ从400 ℃增大到700 ℃时, 击穿电压从40.12 kV减小到16.13 kV, 原因是随着温度的升高, 汤森电离系数α和γ均增大, 由汤森击穿判据γ (exp (αd)-1)=1可知, α和γ的增大将使气体更易达到击穿条件[16].
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图 4 CO2放电起晕及击穿电压与温度的关系 Fig. 4 Relationship between onset & breakdown voltage and temperature of CO2 |
当θ从300 ℃增大到700 ℃, 起晕电压由12.61 kV减小到6.84 kV, 此现象可通过Peek经验公式来进行定性解析.Peek通过大量研究得到了同轴圆筒电极情况下的Peek经验公式：
| $ {\left( {{E_{r0}}} \right)_s} = {E_0}m\delta \left[{1 + \frac{K}{{\sqrt {\delta {r_0}} }}} \right]. $ | (2) |
式中：(Er0)s为阴极电晕线表面上开始出现电晕时的场强, kV/cm；E0=31 kV/cm, 为标准状态下空气中放电间隙为1 cm时的均匀场中的火花场强；m为与导体表面状况有关的系数(0.6~1), 对于光滑的金属线, m=1；δ为气体相对密度, δ=2.94×10-3p/(273+θT), p为放电环境压强, Pa, θT为放电环境温度, ℃；K=0.308 cm1/2；r0为阴极导线的半径, cm.
对于同轴圆筒电极系统的电压放电, 电晕放电的起始电压Vs可由下式表示：
| $ {V_{\rm{s}}} = {\left( {{E_{r0}}} \right)_s}{r_0}{\rm{ln}}\left( {\frac{{{R_0}}}{{{r_0}}}} \right). $ | (3) |
式中：R0为阳极圆筒的半径, cm.
由式(2)和(3)可知随着温度升高, 气体相对密度δ减小, 气体分子平均自由程增大, 气体分子更易被电离, 因此电极表面开始出现电晕时的场强(Er0)s减小, 从而使得电晕放电的起始电压减小.
从图 4中还可以发现击穿电压较起晕电压下降幅度更大, 当温度从400 ℃升高到700 ℃时, 可操作电压区间从29.65 kV减小9.29 kV, 而可操作电压区间的减小不利于静电除尘器在高温下的稳定运行.
2.1.2 CO2高温放电形式放电管两端的压降(Up)与放电电流的关系称为气体放电的伏安特性曲线, 如图 5所示为CO2放电伏安特性曲线, 随电压升高, CO2中放电形式先后经过了非自持放电、电晕放电及辉光放电3个阶段.在非自持放电阶段, 放电电流极小, 端口电压与电源输出电压几乎相等, 随着电源输出电压的增大, 当达到起晕电压时, 放电电流急剧增大到10-6 A数量级, 进入电晕放电阶段；在电晕放电阶段, 电流及端口电压均随着电源输出电压的增大而不断增大, 达到击穿电压后, 端口电压突降, 电流急剧增大, 进入辉光放电阶段；在辉光放电阶段, 端口电压不随着电源输出电压的变化而变化, 在5个温度下, 辉光放电端口电压维持在6~7 kV之间, 可见温度对辉光放电阴极位降的影响不大.
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图 5 高温下CO2放电伏安特性曲线 Fig. 5 Volt-ampere characteristic curve of CO2 at high temperature |
如图 6所示为N2的放电电流与电源电压的关系图, 从图中可以发现, 与CO2、空气等电负性气体相比, N2放电时5种温度下的放电特性曲线几乎重叠在一起.如图 7所示为电源电压为14和20 kV, 当θ=300~700 ℃时, N2、CO2和空气3种气体成分下的电流变化趋势, 从图中可以看出随着温度的增大, 空气中放电电流增长率最大, 从231 μA增大到3 000 μA, 其次是CO2, 而N2下的放电电流只有较小的变化, 仅从3 916 μA增大到4 275 μA, 而3种气体的电负性强弱为：空气> CO2 > N2.由此可见, 温度对电负性气体的影响要强于非电负性气体，且气体电负性越强, 温度对该气体放电电流的影响越大.
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图 6 N2放电电流与电源输出电压关系 Fig. 6 Relationship between discharge current and power output voltage of N2 |
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图 7 不同气体成分下放电电流随温度变化关系图 Fig. 7 Relationship between discharge current and temperature under different gas compositions |
空气、CO2等电负性气体对电子的吸附作用较强, 当温度较低时, 分子平均自由程较小, 电离产生的电子大多被气体分子所吸附, 离子的迁移速度远小于电子, 因此放电电流较小.但随着温度的升高, 气体分子电离作用增强而吸附作用几乎不变[17], 离子电流趋于饱和, 多余的电子直接从阴极迁移至阳极, 放电电流中电子电流的比例上升, 放电电流迅速增大.N2等非电负性气体不吸附电子, 放电电流主要为电子电流, 在电源电压不大时, 就迅速发生电子雪崩而导致气体击穿, 由非自持放电过渡到辉光放电[18], N2等非电负性气体放电电流大小主要由电子迁移速度决定, 因此温度对电流影响较小.
从图 7中可以发现, 因N2不吸附电子, N2放电电流远大于空气和CO2；当温度小于500 ℃时, CO2的放电电流小于空气, 但当温度大于500 ℃时, 空气中的放电电流反而要大于CO2.实验中所涉及的几种气体的物性参数如表 2所示, 表中Ei为电离能, 空气的电负性强于CO2, 在相同条件下, 当温度较低时, 气体吸附作用仍起较大作用, 因此空气放电电流小于CO2；CO2的电离能为14 eV, 空气中O2的电离能为12.5 eV, 随温度升高, 分子平均自由程增大, 电离作用增强, 但温度对吸附作用的影响不大, 分子吸附电子效应对电流的影响减弱, 空气中O2的电离电位小于CO2, 更易被电离, 因此空气中放电电流更大.此外, 当电源电压为20 kV, 当温度达到700 ℃时, 空气与CO2中均已发生击穿, 因此电流迅速增大.
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表 2 气体物性参数 Table 2 Physical parameters of gas |
煤热解气化工艺中产生的高温煤气中含有气态焦油、水蒸气及粉尘, 尤其是粉尘的存在将影响煤气进一步利用和产品的质量, 因此探索高温热解煤气的放电特性显得十分必要[19].典型的热解煤气组成如表 3所示, 其含有多种气体, 成分较为复杂.
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表 3 热解煤气典型体积分数(干基) Table 3 Typical composition of pyrolysis gas (dry basis) |
在本实验中采用钢瓶气按一定比例模拟热解煤气, 其组成如表 4所示.
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表 4 模拟热解煤气体积分数 Table 4 Composition of simulated pyrolysis gas |
模拟热解煤气的高温放电特性如图 8所示, 从图中可以发现其放电电流同样随温度的升高而增大.从图 3中可以看到CO2放电电流随电源电压的增大稳定上升, 但图 8中热解煤气的放电电流波动较大, 如图 9所示为θ=500 ℃、U=15 kV时, 放电电流随时间(t)变化的关系图, 从图中可以发现在电压不变的情况下, 放电电流随时间逐渐增大, 达到一定值后会出现一个断崖式的回落, 并且在实验结束后可在放电装置内观察到黑色固体, 造成此现象的原因可能是热解煤气高温放电时有炭丝析出, 炭丝的存在使放电极距缩短, 电流增大, 炭丝增长到一定长度时发生掉落, 电流也随之回落.从图 8中还可以发现当θ=300~400 ℃时, 放电特性曲线波动较小, 当θ=500~700 ℃时, 放电曲线波动较大, 可见温度越高, 煤气下的析炭反应越剧烈.此外, 在放电过程中还可以观察到静电除尘器出口有较多水出现, 而钢瓶气中只含有微量水分.综上所述, 可以判断放电过程中可能发生了如下反应：
| $ \begin{array}{l} {\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}} \to {\rm{C + 2}}{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{, }}\\ {\rm{2CO}} \to {\rm{C + C}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}{\rm{, }}\\ {\rm{C}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}{\rm{ + }}{{\rm{H}}_{\rm{2}}} \to {\rm{CO + }}{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O, }}\\ {\rm{CO + }}{{\rm{H}}_{\rm{2}}} \to {\rm{C + }}{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}{\rm{.}} \end{array} $ |
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图 8 模拟热解煤气放电电流与电源输出电压关系 Fig. 8 Relationship between discharge current and power output voltage of simulated pyrolysis gas |
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图 9 热解煤气放电电流与时间的关系 Fig. 9 Relationship between discharge current and time of pyrolysis gas |
在异极距为25 mm的小型线管式放电装置CH4放电实验的结果也验证了上述观点.小型高温放电实验中拍摄到的CH4放电图像如图 10所示, 拍摄于550 ℃、8.5 kV的放电条件下, 从图中可以看到阴极线附近生成了一些小炭丝, 放电转移到炭丝的端点进行, 随着炭丝长度的增大, 放电极距逐渐缩短, 放电电流不断增大, 最终炭丝的掉落使放电电流回落.此外, Kado等[20-22]在等离子体甲烷转化实验的放电过程中均发现积炭现象, 进一步证实了CH4在放电过程中会分解生成炭.
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图 10 小型线管式放电装置中CH4放电图像 Fig. 10 CH4 discharge image in a small wire-to-cylinder discharge device |
热解煤气中仅CO2及少量C2H6、C3H8、O2为电负性气体, 总体积分数约占13.11%, 其余均为非电负性气体, 且CO2电负性较弱, 因此可以推测热解煤气只具有极弱的电负性.如图 11所示为各温度下热解煤气、N2及CO2放电特性的对比, 从图中可以发现热解煤气的放电曲线与N2更接近, 当电源电压大于10 kV时, 热解煤气与N2的放电曲线趋势一致且电流大小处于同一量级, 可见其放电特性与N2更为相似.但与N2不同的是, 当电源电压较低时, 热解煤气中的放电电流经历了一个缓慢上升的阶段, 而N2中的放电电流则在达到一定电压后迅速增大至几百微安.这是由于热解煤气中含有少量的电负性气体, 当电源电压较低时, 气体电离作用较弱, 电离产生的少量电子被电负性气体所吸附, 放电电流较小, 较之N2中直接发生电子雪崩而击穿, 热解煤气中的少量电负性气体起到了一个缓冲作用.从θ=600、700 ℃这2张图中可以看到, 当放电电压较大时, N2、热解煤气及CO2击穿后的电流处于同一数量级, 在上文已提到CO2击穿后发生辉光放电, N2放电时也发生了辉光放电, 因此可以推测热解煤气中的放电也属于辉光放电.
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图 11 各温度下热解煤气、N2及CO2放电特性对比 Fig. 11 Comparison of discharge characteristics of pyrolysis gas, N2 and CO2 at various temperature |
作为热解煤气中电负性气体的主要成分, 本文探索了CO2含量对煤气放电特性的影响.如表 5所示为2种不同CO2浓度的热解煤气及纯CO2的组成, 其中2号气体中的CO2含量因气相色谱仪量程限制未得到结果, 但根据其他气体的含量可推测出其CO2含量约为46%, 1号气体与2号气体除CO2含量不同外, 其余主要气体间的比例相同.3种气体在300、500、700 ℃的放电特性对比如图 12所示, 从图中可以发现CO2体积分数越高, 放电曲线波动越小, 放电越稳定, 含有10% CO2的煤气与含有50% CO2的煤气放电特性更为接近, 前者的放电电流略大于后者, 且温度越高, 两者放电电流差距越小, 当温度高达700 ℃时, 2种不同CO2浓度的热解煤气的放电电流相差很小, 原因是随着温度的升高, 分子平均自由程增大, 气体分子对电子的吸附过程对电离的影响作用减小[23].
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表 5 实验所采用的3种气体的体积百分组成 Table 5 Composition of three gases used in experiment |
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图 12 不同温度下CO2浓度对热解煤气放电的影响 Fig. 12 Effect of CO2 concentration on discharge atdifferent temperatures |
本文主要进行了CO2、N2、空气及模拟热解煤气4种气体成分下的高温负直流放电特性实验, 研究了温度及气体成分对直流放电特性的影响, 得到了以下几点结论：
(1) 随着温度升高, 汤森电离系数α及γ增大, 放电电流增大, 起晕电压与击穿电压均减小, 且击穿电压较起晕电压下降得更快, 即温度升高可操作电压区间减小.
(2) 随着电压的升高, CO2中放电形式先后经过了非自持放电、电晕放电及辉光放电3个阶段, 温度对辉光放电阴极位降的影响较小.
(3) 温度对电负性气体的影响要强于非电负性气体, 且气体电负性越强, 温度对其放电电流的影响越大；温度对电离作用的影响较大而对吸附作用几乎没有影响, 在低于500 ℃时CO2的放电电流大于空气, 高于500 ℃时空气的放电电流大于CO2.
(4) 热解煤气放电时会发生一系列生成C及H2O的化学反应；其放电伏安特性与N2更为相似, 与之不同的是在电压较低时存在一个缓冲；电源电压较高时, 热解煤气、N2及CO2击穿后的放电电流处于同一量级, 可判断热解煤气中发生了辉光放电；热解煤气中的CO2浓度越大, 放电电流越小, 放电越稳定, 但随着温度的升高, CO2浓度对热解煤气放电电流的影响逐渐减弱.
目前, 对于热解煤气下的气体放电及静电除尘现象的研究仍较少, 结合现有研究, 可考虑在以下方面进行进一步研究：1)针对热解煤气放电过程中的析炭现象进行量化研究, 探索抑制析炭的方法, 如使用脉冲电源取代直流电源等；2)针对热解煤气电负性较弱的特点, 探索提高其电负性的措施, 如喷入水蒸气等, 以期改善热解煤气中的除尘效果.
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