, XU Dian , YAN Pei , ZHU Wei-zhuo , ZHENG Cheng-hang , GAO Xiang 
, LUO Zhong-yang , NI Ming-jiang , CEN Ke-fa
在工业生产中, 高温烟气是实现能源转化、热量传递和产品生产的重要媒介；主要涉及领域包括煤炭、石油等化石燃料燃烧中的热能传递, 燃气蒸汽联合循环中燃气的燃烧做功, 煤炭、生物质等高温裂解中化工产品的制造等.由于受生产工艺限制, 这些高温烟气中常携带有大量颗粒物, 造成管道及设备的磨损和堵塞, 煤焦油、煤气等产品的品质下降以及系统换热效率降低等诸多问题[1-3].因此, 高温气体中颗粒物的高效捕集是提升工业生产中能量利用效率、实现清洁节能生产的关键步骤, 具有重要的现实意义.
适用于高温气体的除尘技术主要包括旋风除尘技术、高温过滤除尘技术、颗粒床除尘技术以及静电除尘技术[4].其中，旋风除尘器对大颗粒除尘效率较高, 但对细微颗粒物(特别是5 μm以下的颗粒)除尘效率较低, 因此旋风除尘器一般用于预收尘[5].高温过滤除尘包括陶瓷过滤和金属过滤, 除尘效率很高(>99.5%), 但系统易积灰结垢, 不易清灰, 在脉冲反吹过程中热稳定性较差, 使用寿命较短, 价格昂贵[5-8].颗粒床过滤器有较高的除尘效率, 但其滤料再生能耗较大, 不易再生, 无法长期使用[9].静电除尘器有除尘效率高(>99%)、烟气处理量大、压降小(＜500 Pa)、运行维护简单、坚固耐用等优点, 是工作环境较为恶劣的高温烟气除尘的首选除尘器[10-12].
常规静电除尘器应用温度范围在150~200 ℃, 温度变化对静电除尘器中的电晕放电特性, 颗粒性质和颗粒的静电捕集有较大的影响.目前已有针对高温颗粒物静电捕集的试验和模拟研究[4, 13-14].Fulyful等[15]研究了高温下的电晕放电, 认为高温下有大量电子在漂移区参与电流形成, 导致较低电压下产生火花放电.Gu等[16-18]将表面涂有稀土金属(La, Ce, Y等)的新型电极应用于高温静电除尘, 研究表面稀土金属材料在高温下的热电子发射特性, 发现稀土金属材料可以增大电流密度, 提高除尘效率.张佳鹏等[19-21]研究高温下的气体放电性质, 提出高温下电子在空间电流形成中的重要作用, 并得出不同温度下颗粒比电阻的变化规律.Luo等[22-24]用数值计算模拟高温下颗粒物在电场中的运动, 分析了颗粒在不同温度下的受力情况, 总结不同粒径段的收尘结果.
当前对高温静电除尘已有一定研究基础, 但多数是针对高温高压线管式的静电除尘装置, 有关具有广阔现实需求的高温常压除尘研究较少.线板式静电除尘器有处理烟气量大, 安装运行简便的优点, 因此有必要开展针对高温常压条件下, 线板式放电除尘器放电特性和除尘规律的研究.本文通过设计线板式高温静电除尘试验平台, 探究温度变化对电晕放电和颗粒捕集的作用机制, 以及温度、电压、流速等关键因素对颗粒静电捕集效率和驱进速度的影响规律.
1 实验装置与方法 1.1 实验装置高温静电除尘实验系统分为高温烟气发生装置、电源及电参数测量装置、高温静电除尘器以及颗粒取样检测装置, 整个实验系统组成如图 1所示.
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图 1 高温静电除尘实验系统流程图 Fig. 1 Schematic diagram of experimental high-temperature electrostatic precipitation system |
如图 1所示, 高温烟气由空气和煤气在燃烧器中燃烧产生.燃烧器入口设置有转子流量计控制煤气和空气的流量.高温烟气中颗粒通过电磁差分振动给料机定量给入.通过调节入口气体流量实现温度和烟气流量的控制.实验采用高压电源(DRTDM 40/2.0, 武汉三鑫华泰, 中国)作为负高压工频直流电源, 额定电压为40 kV, 电流为50 mA.将量程为20 mA, 精度达到0.1 μA的微分电流表串联在除尘器和接地端之间, 测量放电电流.高压电源输出端和除尘器之间串联5 MΩ的保护电阻, 用于防止火花放电时产生过大电流损坏电流表和高压电源设备.
除尘器本体采用310S耐高温不锈钢制作, 长度为1 600 mm, 高度为240 mm, 宽度为130 mm.除尘器壳体作为收尘极板.放电电极为光滑圆杆, 共有7个, 每个电极长度为210 mm, 直径为5 mm, 极线间距为120 mm.除尘器前、后各有长度为300 mm的渐扩渐缩封头, 封头内部设置有气流分布板, 以确保气流流场分布均匀.封头和除尘器本体底部连接位置设置有高度为30 mm, 长度为120 mm的烟气导流板, 用于保证烟气流经放电收尘区域.除尘器底部设有7个收尘灰斗, 灰斗长度为120 mm, 宽度为100 mm, 高度为100 mm, 每个灰斗之间相距为20 mm.除尘器上表面覆盖纯度为99.5%的Al2O3刚玉陶瓷板, 每个放电极均使用刚玉陶瓷瓷柱固定在刚玉陶瓷板上, 用于确保高温下的电绝缘.除尘器中的封头和本体、上层陶瓷板和本体、陶瓷板和瓷柱之间均使用石墨垫片和高温胶进行密封.除尘器前、后封头设置有热电偶, 用于测量烟气温度.除尘器外壁设置有电加热板, 周围包裹有厚度为30 cm的硅酸铝保温棉, 用于保证烟气温度稳定.
烟气中颗粒的取样检测装置包括等速采样喷嘴、伴热管、PM10切割器、稀释器、电子低压冲击仪(electrical low-pressure impactor, ELPI) (ELPI-01, Dekati, 芬兰)和真空泵, 用于烟气中颗粒物的等速实时测量.采样前, 根据烟气取样流量(10 L/min)、采样设备入口烟气温度(150 ℃)、除尘器内烟气流速和温度, 计算出所需要的喷嘴口径.控制伴热管温度为150 ℃, 保证取样烟气在伴热管道中温度降至150 ℃, 无液滴凝结, 且满足稀释器入口温度限值.取样烟气经过切割器进行颗粒预切割, 分离掉粒径为10 μm的大颗粒, 并经稀释器混合定量的洁净压缩空气, 满足ELPI的测量限值后, 稀释烟气接入ELPI进行实时测量.ELPI通过以下步骤测量颗粒分级粒径密度等数据：1) 含尘烟气通过正电晕荷电器, 烟气中颗粒被饱和荷电；2) 气流通过ELPI中各级孔板, 颗粒在气流的带动下, 根据各自的空气动力学直径, 撞击到各级孔板上, 形成电流；3) ELPI根据电流值给出对应的颗粒数目浓度；4) 导出ELPI储存数据, 结合稀释比例, 通过仪器配套程序计算得到颗粒分级质量浓度、数量浓度等数据.
1.2 实验颗粒性质实验颗粒的粒径分布和不同温度下的比电阻见图 2.实验用颗粒为超细Al2O3粉末, 其粒径分布使用激光粒度仪(LS-230, Coulter, 美国)测量得到.颗粒中值粒径为4.3 μm, 不同颗粒粒径段如下：dp＜1 μm、1 μm＜dp＜2.5 μm、2.5 μm＜dp＜10 μm和dp>10 μm的颗粒体积分数φ分别为10.0%、26.5%、59.5%和4.0%.颗粒比电阻ρ由自制的高温比电阻测试仪测出.实验中最高比电阻出现在210 ℃, 为7×1011 Ω·cm；最低比电阻出现在800 ℃, 为4.3×106 Ω·cm.颗粒导电是表面导电和容积导电的综合作用.在低温段, 颗粒导电以表面导电为主；随着温度的上升, 表面水分逐渐蒸发, 导致表面导电更为困难, 同时颗粒层产生的离子载体逐渐增多, 颗粒导电在高温段转变为以容积导电为主[25-26].表面导电和容积导电的共同作用在210 ℃时最小, 此时颗粒比电阻达到最大值.
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图 2 实验颗粒特性：颗粒粒径分布和不同温度下的比电阻 Fig. 2 Experimental particle characteristics: size distribution and particle specific resistivity at different temperatures |
本文考察电压、电流、温度和气流速度等关键因素对颗粒捕集效率和驱进速度的影响规律, 以探究温度变化对电晕放电和颗粒捕集的作用机制.实验中除尘器放电极和收尘极之间的端口电压U用电源电压U0减去保护电阻电压降得到：
| $ U = {U_0} - I \times R. $ | (1) |
颗粒分级捕集效率ηi通过下式计算得到：
| $ {\eta _i} = 1 - \frac{{{c_{{\rm{outlet}}\left( i \right)}}}}{{{c_{{\rm{inlet}}\left( i \right)}}}}. $ | (2) |
式中:cinlet为入口颗粒质量浓度, coutlet为出口颗粒质量浓度, i表示ELPI中不同的颗粒粒径段.
2 结果与分析 2.1 温度对放电的影响规律不同温度下的放电特性见图 3, 随着温度的升高, 相同电压下的电流密度J增大, 但不同温度下的最大电流密度较为接近, 最大值为2.32 mA/m2, 出现在500 ℃；最小值为1.82 mA/m2, 出现在400 ℃.除尘器最大操作电压随着温度的上升明显降低, 400 ℃下最大电压可达21.9 kV, 700 ℃下最大电压仅为14.3 kV.随着温度的升高, 电晕放电对温度的敏感性增强, 温度从400 ℃上升到500 ℃导致最大电压下降了2.0 kV, 温度从600 ℃上升到700 ℃则导致电压下降了2.9 kV.
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图 3 温度对放电伏安特性的影响规律 Fig. 3 Effect of temperature on voltage-current characteristic |
除尘器中高电压施加于放电电极上, 随着电压的增加, 放电电极表面场强增加, 电极附近自由电子在电场作用下被加速；当电子能量达到周围气体分子电离能时, 将产生电子雪崩, 即引发电晕放电.起晕电场强度Es可由Peek定律[27-28]计算得到：
| $ {E_{\rm{s}}} = {E_0}m\delta \left[ {1 + K/{{\left( {\delta r} \right)}^{1/2}}} \right]. $ | (3) |
式中：E0为均匀电场中标准温度和气压下放电间隔为1 cm时的气体击穿场强, 与气体分子电离能Ei有关；m为电极表面粗糙度, 光滑表面时m为1；δ为气体相对密度, 标准状况(p=101 325 Pa, t=25 ℃)下为1；r为电极直径；K=3.08×10-2 cm1/2.温度的上升一方面降低了δ；另一方面降低了气体分子的电离能Ei, 导致气体击穿场强E0降低；降低了电极起晕场强Es, 导致放电更容易发生.
根据电晕放电中的流注理论[27], 随着电压的升高, 电子崩空间电荷引起空间电场的畸变, 电子崩头部和尾部的电场被加强.当起始电子崩产生的畸变电场造成足够的空间电离, 发射出的光子引发衍生崩, 产生二次流注, 发生击穿, 此时的电压称之为击穿电压, 为除尘器操作电压的上限.
| $ \gamma \exp \left( {\alpha d} \right) = 1 $ | (4) |
| $ \alpha = \frac{1}{{{\lambda _{\rm{e}}}}}\exp \left[ { - {E_i}/\left( {E{\lambda _{\rm{e}}}} \right)} \right]. $ | (5) |
式中：α为气体第一汤森电离系数, 代表电子行进1 cm时所发生的电离碰撞数；d为放电间隙长度；γ为气体第三汤森电离系数, 代表光子撞击到阴极上引起的二次电子发射平均数；Ei为气体分子电离能；λe为电子平均自由程.
λe与δ成反比,令
| $ \frac{1}{{{\lambda _{\rm{e}}}}} = A\delta , $ | (6) |
| $ B = A{E_i}. $ | (7) |
综合式(4)、(5)、(6)、(7) 得到击穿时场强：
| $ {E_{\rm{b}}} = \frac{{B\delta }}{{\ln \left( {Ad\delta } \right) - \ln \left( {\ln \left( {1/\gamma } \right)} \right)}}. $ | (8) |
温度对电晕放电击穿的影响可以分为3个方面.1) 温度的上升降低了气体相对密度δ, 增加了电子平均自由程λe, 导致了电子在电场中有更长的加速距离, 电子能量增大, 能够电离更多气体分子.2) 高温下气体分子有着较高的动能, 分子电离能Ei降低, 使得气体分子较易被电离, 降低了除尘器击穿场强Eb.3) 较高的温度降低了放电极表面材料的逸出功, 增大了气体第三汤森电离系数γ；同样地, 能量的正离子能够产生更多的二次电子, 降低了击穿场强.
综上所述, 随着温度的升高, 放电起晕场强和击穿场强均有较大下降, 相同的电场强度将产生较大的放电电流.温度升高引起的电晕放电特性变化对颗粒在电场中的静电捕集有着重要影响.
2.2 不同温度下的颗粒静电捕集规律如图 4所示为不同温度下的颗粒分级捕集效率ηi比较, ELPI通过空气动力学原理将颗粒物按粒径大小(0.03~10.00 μm)划分为12级, 测得不同颗粒粒径段的数量浓度, 进而计算得到颗粒分级捕集效率.结果表明, 温度上升导致不同粒径下颗粒捕集效率ηi普遍下降, 400 ℃下颗粒分级捕集效率ηi均能达到95%以上; 温度上升至700 ℃后, 颗粒分级捕集效率ηi均在70%以下.
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图 4 不同温度下的颗粒分级捕集效率 Fig. 4 Fractional particle collection efficiency at different temperatures |
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图 5 不同温度下颗粒捕集效率随电压的变化规律 Fig. 5 Effect of different voltages on particle collection efficiency at different temperatures |
如图 5所示为400~700 ℃不同电压下的颗粒捕集效率η比较.通过改变入口气流流量保持除尘器中烟气流速为0.3 m/s.结果表明, 颗粒捕集效率η均随着电压的升高而迅速提高, 各温度段下最大颗粒捕集效率均出现在最大电压工况下；对于400、500、600和700 ℃, 最大颗粒捕集效率分别为98.1%、96.4%、91.5%和68.2%.随着温度的上升, 颗粒捕集效率η逐步下降, 且高温下的温度变化对颗粒捕集效率的影响更为明显.当温度从400 ℃上升到500 ℃时, 颗粒捕集效率仅从98.1%降低到96.4%；而当温度从600 ℃上升到700 ℃时, 颗粒捕集效率从91.5%下降到68.2%.
颗粒驱进速度v是表征除尘器实际除尘能力的重要参数.颗粒驱进速度分为有效驱进速度veff和理论驱进速度vth；前者根据除尘器的除尘效率、烟气流量和收尘面积计算得到, 后者则是由于颗粒在除尘器内所受电场力和黏性力的共同作用而获得.
| $ {v_{{\rm{eff}}}} = - Q/\left( {A\ln \left( {1 - \eta } \right)} \right). $ | (9) |
式中：A为收尘极板面积, Q为气体流量.
如图 6所示为不同温度下的颗粒有效驱进速度veff比较.400、500、600和700 ℃下最大颗粒捕集效率分别为98.1%、96.4%、91.5%和68.2%, 对应有效驱进速度分别为8.54、7.14、5.28和2.45 cm/s.
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图 6 不同温度下驱进速度随电压的变化规律 Fig. 6 Effect of voltage on particle migration velocity at different temperatures |
颗粒理论驱进速度vth表征了颗粒的微观运动速度.颗粒在静电除尘器中的迁移运动与颗粒荷电和受力密切相关.颗粒的荷电一般认为可分为2种机理：电场荷电和扩散荷电[28-30].
电场荷电是由于颗粒两端电场强度不同, 电场中离子在电场力作用下运动到颗粒表面形成的荷电.
| $ {q_{\rm{f}}}\left( t \right) = {q_{{\rm{f}}\infty }}\frac{{t/\tau }}{{1 + t/\tau }}, $ | (10) |
| $ {q_{{\rm{f}}\infty }} = {\rm{\pi }}\varepsilon \frac{{3\varepsilon }}{{2 + \varepsilon }}d_{\rm{p}}^2E, $ | (11) |
| $ \tau = 4\frac{{{\varepsilon _0}E}}{J}. $ | (12) |
在电场荷电过程中, 随着颗粒所带电荷的增多, 颗粒表面电荷产生的自发电场逐步增强, 抵消外部电场作用, 电场荷电逐步减弱以致停止.这一过程的时间系数τ约为0.01~0.10 s, 颗粒在除尘器中停留时间为2.4 ~5.6 s，因此，颗粒电场荷电量qf(t)可视为电场饱和荷电量qf∞.颗粒电场荷电量qf(t)随电场强度E的增加等比例增加.根据2.1节中的实验结果和分析结论可知, 温度的上升降低了空间电场强度, 对颗粒的电场荷电不利.
扩散荷电是指由于颗粒和离子的无规则运动产生的碰撞, 导致离子运动到颗粒表面产生的荷电.
| $ {q_{\rm{d}}}\left( t \right) = q_{\rm{d}}^ * \ln \left( {1 + t/{\tau ^ * }} \right). $ | (13) |
| $ q_{\rm{d}}^ * = \frac{{2{\rm{\pi }}{\varepsilon _0}{d_{\rm{p}}}kT}}{{\rm{e}}}. $ | (14) |
| $ {\tau ^ * } = \frac{{8{\varepsilon _0}kT}}{{{d_{\rm{p}}}{b_i}{n_i}{{\rm{e}}^2}}}. $ | (15) |
颗粒扩散荷电当量qd*随温度的增加成比例增加, 但温度的上升增加了扩散荷电的时间系数τ*, 导致扩散荷电过程变慢.综合分析, 随着温度的上升, 颗粒和离子的无规则运动更为剧烈, 产生的碰撞几率更大, 颗粒扩散荷电量qd(t)有所增加.
颗粒在除尘器中主要受电场力Fq和黏性力Fs的作用[29-30].
| $ {F_{\rm{q}}} = qE. $ | (16) |
| $ {F_{\rm{s}}} = \frac{{3{\rm{\pi }}\mu {d_{\rm{p}}}{v_{{\rm{th}}}}}}{{{C_{\rm{m}}}}}. $ | (17) |
| $ {C_{\rm{m}}} = 1 + 2.54 \times \frac{\lambda }{{{d_{\rm{p}}}}} + 0.8 \times \frac{\lambda }{{{d_{\rm{p}}}}}\exp \left( {\frac{{ - 0.55{d_{\rm{p}}}}}{\lambda }} \right). $ | (18) |
| $ {v_{{\rm{th}}}} = \frac{{qE{C_{\rm{m}}}}}{{3{\rm{\pi }}\mu {d_{\rm{p}}}}}. $ | (19) |
当Fq和Fs达到平衡时, 颗粒理论驱进速度vth达到稳定状态.颗粒电场荷电部分, Fq随T-2变化比例变化；扩散荷电部分, Fq随T的增加略有减小.随着温度的上升, 气体黏性系数μ增大, 康宁汉系数Cm随温度上升而增加(气体自由程λ增加)[31], 因此Fs随T的增加而增大.
综合考虑Fq和Fs可知, 温度上升对颗粒的迁移有较为不利的影响, 高温下颗粒所受电场力Fs减弱和而黏性力Fq有所增加, 导致高温下颗粒驱进速度和捕集效率下降.
2.3 流速对颗粒捕集效率和驱进速度的影响除尘器中的烟气流速vg为影响除尘器工作的重要参数.从图 7可知, 当烟气流速从0.15 m/s上升到0.35 m/s时, 颗粒捕集效率η有明显下降.600 ℃下, 颗粒捕集效率从98%下降到89.1%；700 ℃下, 从81.2%下降到64.5%.但是相应的颗粒有效驱进速度veff则表现出相反的变化, 600 ℃下veff从4.19 cm/s增加到5.54 cm/s, 而700 ℃下, veff由1.79 cm/s增加到2.59 cm/s.颗粒捕集效率η随烟气流速的变化, 主要因为高流速下颗粒在除尘器内部的停留时间过短.这并不会影响到颗粒所受电场力和黏性力之间的对比关系, 即针对单个颗粒的理论驱进速度vth并不会改变.由于烟气中颗粒为多分散系, 其中的大颗粒理论驱进速度vth较大, 较易被除尘器捕获, 小颗粒理论驱进速度vth较小, 容易逃逸, 因此较高流速下除尘器的颗粒捕集效率较低.但是由于其捕获的颗粒中, 大颗粒所占比重更多, 按照总的颗粒捕集效率η所计算得到的颗粒有效驱进速度veff反而较高, 流速变化并不影响除尘器对颗粒的捕获能力.
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图 7 烟气流速对颗粒捕集效率和驱进速度的影响规律 Fig. 7 Effect of gas velocity on particle collection efficiency and particle migration velocity |
(1) 温度上升, 降低了气体相对密度, 增加了电子平均自由程；降低了气体分子的电离能量, 电子碰撞过程产生了更多的空间离子；降低了放电极表面发射功, 光子撞击阴极表面产生的二次电子增多, 使得气体间隙更容易起晕和击穿, 相同电压下的放电电流变大, 高温下击穿电压降低.
(2) 高温下操作电压下降, 空间电场强度降低, 导致颗粒荷电量和所受电场力均有所下降；温度上升导致气体黏性增加, 增大了颗粒所受黏性力；最终导致颗粒在除尘器中驱进速度降低, 除尘器对颗粒的捕集效率下降.随着温度的上升, 颗粒驱进速度和捕集效率所受影响更为明显.
(3) 气体流速的上升降低了除尘器的除尘效率, 但并不会影响颗粒微观受力, 因而颗粒有效驱进速度反而有所上升, 流速变化并不影响除尘器本体对颗粒的捕获能力.
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